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1、四川大學碩士學位論文一氧化碳加氫合成甲醇用銅基催化劑的研究姓名：慈志敏申請學位級別：碩士專業(yè)：化學工藝指導(dǎo)教師：儲偉20060426四JIl大學碩t學位論文一氧化碳加氫合成甲醇用銅基催化劑的研究專業(yè)：化學工藝研究生：慈志敏指導(dǎo)教師：儲偉(教授)甲醇是一種極其重要的化工原料，又是潛在的車用燃料和燃料電池的燃料。因此，合成甲醇的研究和探索，在國際上一直受到重視。雖然從合成氣出發(fā)合成甲醇過程早已實現(xiàn)工業(yè)化，但還存在原料合成氣單程轉(zhuǎn)化率低等問題，因此，新型高效甲醇合成催化劑的研制一直是學者們追求的目標。本文從甲醇合成常用的CuO／ZnO／A1203催化劑出發(fā)，首先
2、考察了不同金屬組分配比催化劑的反應(yīng)性能，結(jié)果顯示，Cu／Zn／Al摩爾比值為4．5／4．5／1的催化劑甲醇合成性能最優(yōu)。然后從催化劑的基本制備條件著手，通過對催化劑的焙燒溫度、還原升溫速率的考察，結(jié)合TPR、TPD和XRD等表征結(jié)果，比較系統(tǒng)地研究了催化劑制備條件對催化劑的結(jié)構(gòu)及對原料氣的吸附．脫附性能的影響，發(fā)現(xiàn)當焙燒溫度不高于400℃時，催化劑具有較高的甲醇時空產(chǎn)率，隨焙燒溫度的升高催化劑晶粒尺寸增大，比表面降低，催化劑更難于還原，催化劑對原料氣氫氣和CO的吸附能力降低，焙燒溫度過高、還原升溫速率過快都易引起催化劑顆粒聚結(jié)，導(dǎo)致催化劑活性下降，不利于甲
3、醇生成。采用等離子體技術(shù)制備CuO／ZnO／A1203催化劑，通過與常規(guī)方法制備的催化劑比較發(fā)現(xiàn)，等離子體方法可以顯著提高催化劑的活性，結(jié)合TPR、TPD、XRD及BET表征結(jié)果說明，等離子體技術(shù)制備的催化劑比表面積增大，金屬銅晶粒粒徑變小，活性組分分散度提高，活性中心數(shù)增加，等離子體方法制備的催化劑對原料氫氣的解離吸附能力增強，甲醇收率顯著提高。幾種等離子體處理氣氛中，先氮氣后氫氣氣氛制得的催化劑具有最好的甲醇合成性能。四川大學碩卜學垃論文考察幾種不同催化劑后處理方式對催化性能的影響，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，用等離子體技術(shù)代替常規(guī)焙燒和還原處理方式，催化劑活性提高了近
4、1．5倍，在焙燒前或焙燒后進行等離子體增強處理，催化劑甲醇合成性能較常規(guī)焙燒還原催化劑略有提高。程序升溫(TPf∽rPD)表征結(jié)果說明，等離子體技術(shù)可以增強催化劑載體與活性組分間作用力，提高了催化劑對原料氣的吸附強度和吸附量。催化劑的BET及XRD表征結(jié)果顯示，催化劑在焙燒前或焙燒后用等離子體技術(shù)增強處理，所得催化劑晶相組成和常規(guī)焙燒催化劑相似，但催化劑顆粒增大，比表面積減小，用等離子體處理技術(shù)代替焙燒，所得催化劑比表面積增大，金屬銅晶粒粒徑變小，活性組分分散度提高，從而促進了催化劑反應(yīng)活性的提高。通過對CuO／ZnO／A1203催化劑添加鋯、鑭和鈰等金屬
5、氧化物助劑，并比較助劑含量對催化劑性能的影響，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，適量助劑的添加利于甲醇的生成，Ce02的適宜含量為5％。結(jié)合TFR、"ITD、XRD及BET表征手段發(fā)現(xiàn)，助劑的加入促進了催化劑的還原，添加助劑并未改變催化劑的晶相結(jié)構(gòu)，但有利于催化劑分散度的提高，催化劑比表面積增大，特別是稀土金屬氧化物Ce02的加入，可顯著提高CO轉(zhuǎn)化率和甲醇收率。關(guān)鍵詞：銅基催化劑，CO加氫，甲醇合成，等離子體，助劑Ⅱ明川夫?qū)W頌{。學位論文StudyonCu—basedCatalystsforMethanolSynthesisfromCOHydrogenationMajor：Ch
6、emicalEngineeringandTechnologyGraduate：Ci'ZhiminSupervisor：．Prof．Chu，WeiMethanolisallimportantchemicalrawmartialandapotentialfuelforautomobileandfuelcell．ThereisasustainedinterestintheresearchanddiscoveryinmethanolsynthesisallOVertheworld．Thoughthesynthesisprocesshadalreadybeenind
7、ustrialized,therearestillmanydrawbacksinthiscatalyticsystemsuchaslowsingle-passconversionofsyngasfeed(about10％)，andtheperformanceofcatalystsneedstobeimprovedfurtheLConsequently,theresearchanddevelopmentofnewcatalystswithhighactivitywouldbeoneofthekeyobjectivesforresearchers．Inthis
8、paper,theCuo脅o／A1203catalystswere
