探析負載離子液體催化制備環(huán)狀碳酸酯的研究

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1、河南大學(xué)碩士學(xué)位論文負載離子液體催化制備環(huán)狀碳酸酯的研究姓名：張建新申請學(xué)位級別：碩士專業(yè)：化學(xué)工程指導(dǎo)教師：李謙20100501摘要摘要作為新興綠色介質(zhì)，離子液體所具備的結(jié)構(gòu)可設(shè)計、熱穩(wěn)定性好等優(yōu)良性質(zhì)，使其廣泛應(yīng)用于催化反應(yīng)、有機合成、分離過程和電化學(xué)等領(lǐng)域。開發(fā)新型離子液體和拓展離子液體新的應(yīng)用始終是離子液體研究的主要方向。環(huán)氧化合物與C02反應(yīng)制各環(huán)狀碳酸酯是重要的有機化學(xué)反應(yīng)，傳統(tǒng)的均相離子液體催化劑存在回收困難，在分離過程中易分解等難題。本文開展了負載離子液體催化合成環(huán)狀碳酸酯反應(yīng)過程的研究。論文的主要研究成果如下：1．開

2、發(fā)出用于制備環(huán)狀碳酸酯的殼聚糖負載[EMIM】Br催化劑。試驗結(jié)果證明，在比較溫和的條件(120℃，2．OMPa，4h)下，環(huán)氧丙烯酯(以PO計)的產(chǎn)率可以達到95％，選擇性大于99％，高于文獻報道的其它載體負載的同類離子液體催化劑。2．合成了殼聚糖負載【EMIM】2211Br2C12雙組分催化劑用于環(huán)狀碳酸酯的制備。試驗結(jié)果表明，在溫和條件(120℃，1．5MPa，1．5h)下，經(jīng)過較短反應(yīng)時間(1．5h)，環(huán)氧丙烯酯(以PO計)產(chǎn)率高達95．5％，選擇性大于99％。理論分析表明，路易斯酸和路易斯堿協(xié)同作用可促進C02與環(huán)氧化合物環(huán)

3、加成反應(yīng)的進行。關(guān)鍵詞：離子液體；催化劑；C02；環(huán)氧化合物；環(huán)狀碳酸酯Abs仃actAbstractAsathemalstableandwidelymnablenoVelgreenmedia，iollicliquids(ILs)haVebeenappliedtomanyfieldssuchaSc刪ysis，orgaIlicsynthesis，s印刪ioll，electrochemiSt叮，andsoon．Syntllesizingnew虹ndsofILs鋤dexploitiIlgILs’new印plicationsarealways

4、themaintaSkofILs’smdies．Forhomogeneollsc刪ystsbeingusedinindustrialproductionofcycliccarbonateresultedinmaIlykeyproblemssuchaScomplicatedpmjficationprocess，decompositionofc砌ystandfomationofby—products，、VedeVelopedheterogeneousionicliquidscatalystsforthecouplingreactionof

5、epoxidesandC02．nlem句orwIDrkandiIHloVatiVereSultsfortllisdisse刪ionaresl蛐marizedaSf01lows．1．wehaVedeVeloped也eCS一[EMIM】BrusedaScaJtalystforcouplillgreactionofepoxidesandC02．Intheresult，蚰dermildconditions(120℃，2．0MPa，4h)，cycliccarbonatescallbeobtainediIlVeryhi曲yield(95％)and

6、11ighselectiVit)r(>99％)fromthereactionoft11eepxoide晰thC02catalyzedbyCS一【EMIM]Br，whichwaShigherthaIlt110sew“hothersimilarreportedc刪ystS．2．WealsodeVel叩edtlleCS-[EMIM】2ZnBr2C12catal如csystemtoSmdyt11epreparationofthecycliccarbonates．undermildconditions(120℃，1．5MPa，1．5h)，cyc

7、liccarborlatescanbeobtaillediIlVery11i曲yield(96％)a11dhighselectiVity(>99％)舶mthereactionoft11eepxoide晰tllC02caJcalyzedbyCS-[EMIM]2ZnBr2C12．Theresultpr0Vethatt11esyne唱eticactionofLewisacid(ZnCl2)andLewisbase(Br-)isbenefittomecouplingreactionofthe印oxidesandC02．Keywords：Iol

8、licliquids，Ca．嘲yst，C02，Epoxides，CycliccarbonateIII縮略語[EMIM】BrDMCCSECEOFIDFT．IRGC．MSMIMPCPOSEM1一乙基_3一甲基咪唑溴碳酸二甲酯