探析負載離子液體催化制備環(huán)狀碳酸酯的研究

探析負載離子液體催化制備環(huán)狀碳酸酯的研究

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1、河南大學碩士學位論文負載離子液體催化制備環(huán)狀碳酸酯的研究姓名:張建新申請學位級別:碩士專業(yè):化學工程指導教師:李謙20100501摘要摘要作為新興綠色介質(zhì),離子液體所具備的結(jié)構(gòu)可設(shè)計、熱穩(wěn)定性好等優(yōu)良性質(zhì),使其廣泛應用于催化反應、有機合成、分離過程和電化學等領(lǐng)域。開發(fā)新型離子液體和拓展離子液體新的應用始終是離子液體研究的主要方向。環(huán)氧化合物與C02反應制各環(huán)狀碳酸酯是重要的有機化學反應,傳統(tǒng)的均相離子液體催化劑存在回收困難,在分離過程中易分解等難題。本文開展了負載離子液體催化合成環(huán)狀碳酸酯反應過程的研究。論文的主要研究成果如下:1.開

2、發(fā)出用于制備環(huán)狀碳酸酯的殼聚糖負載[EMIM】Br催化劑。試驗結(jié)果證明,在比較溫和的條件(120℃,2.OMPa,4h)下,環(huán)氧丙烯酯(以PO計)的產(chǎn)率可以達到95%,選擇性大于99%,高于文獻報道的其它載體負載的同類離子液體催化劑。2.合成了殼聚糖負載【EMIM】2211Br2C12雙組分催化劑用于環(huán)狀碳酸酯的制備。試驗結(jié)果表明,在溫和條件(120℃,1.5MPa,1.5h)下,經(jīng)過較短反應時間(1.5h),環(huán)氧丙烯酯(以PO計)產(chǎn)率高達95.5%,選擇性大于99%。理論分析表明,路易斯酸和路易斯堿協(xié)同作用可促進C02與環(huán)氧化合物環(huán)

3、加成反應的進行。關(guān)鍵詞:離子液體;催化劑;C02;環(huán)氧化合物;環(huán)狀碳酸酯Abs仃actAbstractAsathemalstableandwidelymnablenoVelgreenmedia,iollicliquids(ILs)haVebeenappliedtomanyfieldssuchaSc刪ysis,orgaIlicsynthesis,s印刪ioll,electrochemiSt叮,andsoon.Syntllesizingnew虹ndsofILs鋤dexploitiIlgILs’new印plicationsarealways

4、themaintaSkofILs’smdies.Forhomogeneollsc刪ystsbeingusedinindustrialproductionofcycliccarbonateresultedinmaIlykeyproblemssuchaScomplicatedpmjficationprocess,decompositionofc砌ystandfomationofby—products,、VedeVelopedheterogeneousionicliquidscatalystsforthecouplingreactionof

5、epoxidesandC02.nlem句orwIDrkandiIHloVatiVereSultsfortllisdisse刪ionaresl蛐marizedaSf01lows.1.wehaVedeVeloped也eCS一[EMIM】BrusedaScaJtalystforcouplillgreactionofepoxidesandC02.Intheresult,蚰dermildconditions(120℃,2.0MPa,4h),cycliccarbonatescallbeobtainediIlVeryhi曲yield(95%)and

6、11ighselectiVit)r(>99%)fromthereactionoft11eepxoide晰thC02catalyzedbyCS一【EMIM]Br,whichwaShigherthaIlt110sew“hothersimilarreportedc刪ystS.2.WealsodeVel叩edtlleCS-[EMIM】2ZnBr2C12catal如csystemtoSmdyt11epreparationofthecycliccarbonates.undermildconditions(120℃,1.5MPa,1.5h),cyc

7、liccarborlatescanbeobtaillediIlVery11i曲yield(96%)a11dhighselectiVity(>99%)舶mthereactionoft11eepxoide晰tllC02caJcalyzedbyCS-[EMIM]2ZnBr2C12.Theresultpr0Vethatt11esyne唱eticactionofLewisacid(ZnCl2)andLewisbase(Br-)isbenefittomecouplingreactionofthe印oxidesandC02.Keywords:Iol

8、licliquids,Ca.嘲yst,C02,Epoxides,CycliccarbonateIII縮略語[EMIM】BrDMCCSECEOFIDFT.IRGC.MSMIMPCPOSEM1一乙基_3一甲基咪唑溴碳酸二甲酯

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