羥基酸離子液體的制備及在合成環(huán)狀碳酸酯中的應用

羥基酸離子液體的制備及在合成環(huán)狀碳酸酯中的應用

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時間:2019-03-12

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1、分類號:單位代碼:10140密級:公開學號:4031531767碩士學位論文中文題目:羥基酸離子液體的制備及在合成環(huán)狀碳酸酯中的應用PreparationofHydroxylAcidIonicLiquidsandTheir英文題目:ApplicationsfortheSynthesisofCyclicCarbonates論文作者:宋騫指導教師:岳爽副研究員專業(yè):無機化學完成時間:二○一八年五月申請遼寧大學碩士學位論文羥基酸離子液體的制備及在合成環(huán)狀碳酸酯中的應用PreparationofHydro

2、xylAcidIonicLiquidsandTheirApplicationsfortheSynthesisofCyclicCarbonates作者:宋騫指導教師:岳爽副研究員專業(yè):無機化學答辯時間:2018年5月30日二○一八年五月·中國遼寧摘要摘要隨著大量化石燃料的燃燒,二氧化碳排放造成溫室效應等環(huán)境問題。在全球范圍內,各國政府試圖減少二氧化碳排放,而碳捕獲和儲存(CCS)技術提供了一種解決問題的方法。例如,在封閉廢棄油井中儲存二氧化碳的地質儲存等問題。通過可循環(huán)和高效的催化系統(tǒng)可將二氧化碳轉

3、化為有用的燃料和化學品,這是一種有效減少溫室氣體的方法。離子液體作為催化劑具有良好的熱穩(wěn)定性和化學穩(wěn)定性。合成了1-丁基-3-甲基咪唑乳酸離子液體、1-氨基丙基-3-丁基咪唑乳酸離子液體、1-氨基丙基-3-丁基咪唑蘋果酸離子液體、1-氨基丙基-3-丁基咪唑酒石酸離子液體、1-氨基丙基-3-丁基咪唑檸檬酸離子液體、1-氨基丙基-3-甲基咪唑乳酸離子液體,以環(huán)氧氯丙烷為底物對體系進行了單因素試驗并確定了體系的最佳反應條件:催化劑用量為0.5mol%、反應溫度為70℃、二氧化碳初始壓力為0.5MPa、反

4、應時間為12小時,在此條件下環(huán)狀碳酸酯的產率最高為95%,并且催化劑循環(huán)7次后,仍具有良好的催化效果。進而合成了1-丁基-3-乙羥基咪唑乙醇酸離子液體、1-丁基-3-乙羥基咪唑水楊酸離子液體、1-甲基-3-乙羥基咪唑蘋果酸離子液體、1-甲基-3-乙酸基咪唑蘋果酸離子液體,以環(huán)氧氯丙烷為底物對體系進行了單因素試驗并確定了體系的最佳反應條件:催化劑用量為0.8mol%、反應溫度為95℃、二氧化碳初始壓力為0.1MPa、反應時間為13小時,在此條件下環(huán)狀碳酸酯的產率最高為98%,并且催化劑循環(huán)6次后,仍

5、具有良好的催化效果。在無溶劑和無助劑條件下,以羥基酸功能化離子液體為催化劑,以二氧化碳和環(huán)氧化合物為原料,研制了一種新穎、高效、清潔、實驗簡便、環(huán)保的環(huán)狀碳酸酯合成方法。這些羥基酸功能化離子液體對二氧化碳和各種環(huán)氧化合物轉化為環(huán)狀碳酯具有優(yōu)異的催化活性。優(yōu)化了催化劑用量、二氧化碳壓力、反應時間和溫度等因素對環(huán)氧氯丙烷和二氧化碳合成環(huán)狀碳酸酯的催化活性的影響。關鍵詞:羥基酸離子液體,二氧化碳,環(huán)狀碳酸酯,環(huán)氧化合物IAbstractABSTRACTApplicationofionicliquidsa

6、scatalystsandsubstitutessolventinorganicsynthesisbecauseoftheiruniqueadvantagesofnegligiblevaporpressuretheyhaveawiderangeofroomtemperatureliquidsandhavegoodthermalandchemicalstability.Thesinglefactorexperimentwithepichlorohydrinassubstratewascarriedo

7、utandtheoptimumreactionconditionsweredetermined:theamountofcatalystwas0.5mol,thereactiontemperaturewas70℃,theinitialpressureofcarbondioxidewas0.5MPa.thereactiontimewas12hours.Undertheseconditions,theyieldofchloropropenecarbonatewasupto95%,andafter7cyc

8、lesofcatalyst,the1-methyl-3-ethylimidazolylmalicacidionicliquidwassynthesized.Imidazolemalicacidionicliquid,Thesinglefactorexperimentwithepichlorohydrinassubstratewascarriedoutandtheoptimumreactionconditionsweredetermined:theamountofcatalystwa

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