中空Z(yǔ)SM5分子篩的制備及其在2甲基萘烷基化合成2,6二甲基萘中的應(yīng)用.pdf

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1、石油化_[2012年第41卷第12期PETR0CHEMICALTECHN0L0GY·1351·中空Z(yǔ)SM一5分子篩的制備及其在2一甲基萘烷基化合成2,6一二甲基萘中的應(yīng)用王亞濤,張新異,房承宣,靳立軍,郭學(xué)華,胡浩權(quán)(1.開灤煤化T研究開發(fā)中心,河北唐山0636111;2.大連理工大學(xué)化T學(xué)院煤化工研究所,遼寧大連116024)[摘要]通過在溶膠一凝膠過程巾添加適量成核促進(jìn)~IJNaH:PO進(jìn)行凝膠控制,經(jīng)一步水熱晶化法合成出具有中空結(jié)構(gòu)、晶粒ZSM一5分子篩,并通過XRD、FTIR、SEM、TEM、激光粒度分析和N:吸附一脫附等手段對(duì)其結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征。表征結(jié)果顯示,成核促

2、進(jìn)劑的添加使得合成的ZSM一5分子篩形貌更加規(guī)則,晶粒大小更為均一,品?,F(xiàn)中空結(jié)構(gòu)。在2一甲基萘烷基化合成2,6-二甲基萘的過程巾,制得的中空Z(yǔ)SM一5分子篩表現(xiàn)出較好的穩(wěn)定性、活性和選擇性。在反應(yīng)溫度400、2一甲基萘重時(shí)空速0.5h的條件下,2一甲基萘初始轉(zhuǎn)化率大于28%;反應(yīng)12h后仍保持在25%以上,2,6一二甲基萘收率最高可達(dá)10.5%[關(guān)鍵詞]中空Z(yǔ)SM一5分子篩催化劑;磷酸二氫鈉;2-甲基萘;甲基化;2,6-二甲基萘;甲醇[文章編號(hào)]1000—8144(2012)12—1351—06[中圖分類號(hào)]TQ241.5[文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼]APreparationofHoll

3、owZSM一5andItsApplicationinMethylationof2-Methylnaphthaleneto2,6-DimethylnaphthaleneWangYatao,ZhangXinsheng2FangChengxuan,JinLo'un,GuoXuehua,HuHaoquan,(1.R&DCenterofKailuanCoalChemicalEngineering,TangshanHebei063611,China;2.InstituteofCoalChemicalEngineering.SchoolofChemicalEngineering,Dali

4、anUniversityofTechnology,DalianLiaoning116024,China)[Abstract]HollowZSM一5zeolitewaspreparedthroughaone-stephydrothermalcrystallizationmethodwithNail2PO4asthenucleationpromoterinthesol-gelprocess.ThepreparedzeolitewascharacterizedbymeansofXRD,F(xiàn)T1R,SEM,TEM,DLS,andN2adsorption/desorption,andu

5、sedinthemethylationof2一methylnaphthalene(2-MN)withmethanolto2,6-dimethylnaphthalene(2,6.DMN).ThecharacterizationsshowthattheadditionoftheNail2PO4promoterleadstolargercrystal,moreregularcrystalmorphologyandmoreuniformcrystalsizeoftheZSM-5zeolitewithhollowcrystallinestructure.Thehollowzeolit

6、eexhibitsthehighselectivityto2,6-DMNandcatalyticstabilityinthemethylation.Theinitial2-MNconversionis28%undertheconditionsof400℃and0.5h~of2.MNWHSVandstillmorethan25%afterthereactionfor12h.Thehighestyieldof2,6-DMNiS10.5%.[Keywords]hollowZSM一5zeolitecatalyst;sodiumdihydrogenphosphate;2-methyl

7、naphthalene;methylation;2,6一dimethylnaphthalene;methanol2,6一二甲基萘(2,6-DMN)是合成高性能聚酯為擴(kuò)散控制]。吳偉等發(fā)現(xiàn)ZSM一12分子篩對(duì)該材料(如聚萘二甲酸乙二醇酯)和含萘聚合物的重反應(yīng)具有活性高、選擇性差等特點(diǎn)。以ZSM一5分要原料?。制備2,6一DMN的方法主要有直接分離子篩為催化劑時(shí)產(chǎn)物選擇性較高,但穩(wěn)定性較差。法、異構(gòu)法和以萘等為原料的烷基化法,其中沸[收稿日期]2012—07—17;[修改稿日期]2012—09—25。石催化2一甲基萘(

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