功能化聚吡咯修飾電極對(duì)蛋白質(zhì)電化學(xué)研究文獻(xiàn)綜述

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1、文獻(xiàn)綜述功能化聚吡咯修飾電極對(duì)蛋白質(zhì)電化學(xué)研究1前言蛋白質(zhì)是生物體中廣泛存在的一類(lèi)生物大分子，在生命過(guò)程中扮演著極其重要的作用。它是由核酸編碼的α氨基酸之間通過(guò)α氨基和α羧基形成的肽鍵連接而成的肽鏈，經(jīng)翻譯后加工而生成的具有特定立體結(jié)構(gòu)的、有活性的大分子。蛋白質(zhì)是生命的物質(zhì)基礎(chǔ)，沒(méi)有蛋白質(zhì)就沒(méi)有生命。因此，它是與生命及與各種形式的生命活動(dòng)緊密聯(lián)系在一起的物質(zhì)。研究氧化還原蛋白質(zhì)的直接電化學(xué)可以提供能量轉(zhuǎn)換和代謝過(guò)程的生命信息，對(duì)闡述生物能量傳遞具有重要的意義，同時(shí)為揭示蛋白質(zhì)(酶)的結(jié)構(gòu)-功能關(guān)系提供了一條有效途徑，也為進(jìn)行蛋白質(zhì)電子傳遞過(guò)程的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)研究提供了強(qiáng)有力的方法，已經(jīng)成為

2、制備新一代電化學(xué)生物傳感器領(lǐng)域的重要手段。蛋白質(zhì)在材料表面吸附的研究是發(fā)展先進(jìn)生物芯片、生物傳感器、生物反應(yīng)器,以及一些新型診斷技術(shù)的基礎(chǔ)[1]。2聚吡咯2.1導(dǎo)電高分子材料簡(jiǎn)介自從摻雜聚乙炔呈現(xiàn)金屬導(dǎo)電特性以來(lái)，新型交叉研究領(lǐng)域—導(dǎo)電高分子誕生了。導(dǎo)電高分子材料可以分為結(jié)構(gòu)型和復(fù)合型兩大類(lèi)。結(jié)構(gòu)型導(dǎo)電高分子材料是高分子本身的結(jié)構(gòu)具有一定的導(dǎo)電性能，或者經(jīng)過(guò)一定的摻雜處理后具有導(dǎo)電功能的材料，例如聚乙炔、聚苯胺等。復(fù)合型導(dǎo)電高分子材料是由高分子基質(zhì)與具有導(dǎo)電性能的材料通過(guò)各種復(fù)合方法形成的導(dǎo)電材料，復(fù)合材料中聚合物本身沒(méi)有導(dǎo)電性能，起導(dǎo)電作用的是聚合物中添加的導(dǎo)電物質(zhì)，例如炭黑、金屬粉等。

3、結(jié)構(gòu)型導(dǎo)電高分子材料相對(duì)于復(fù)合型導(dǎo)電高分子材料具有更多的優(yōu)越性，它是由具有共軛雙鍵結(jié)構(gòu)的高分子經(jīng)化學(xué)或電化學(xué)摻雜，使其由絕緣體轉(zhuǎn)變?yōu)閷?dǎo)體或半導(dǎo)體的一類(lèi)高分子材料，包括本征態(tài)導(dǎo)電高分子材料和摻雜態(tài)導(dǎo)電高分子材料。導(dǎo)電高分子材料無(wú)需添加無(wú)機(jī)導(dǎo)電材料即可導(dǎo)電，且π電子的成鍵與反鍵能帶之間能隙?。‥g=1.5～4.2eV），接近于無(wú)機(jī)半導(dǎo)體的導(dǎo)帶－價(jià)帶能隙。本征態(tài)導(dǎo)電高分子材料不僅由于發(fā)生P型摻雜（失去電子）或N型摻雜（得到電子）而形成摻雜態(tài)導(dǎo)電高分子材料，而且具有分子結(jié)構(gòu)可設(shè)計(jì)、原料來(lái)源廣、易加工、密度小的特點(diǎn)，其室溫電導(dǎo)率可在絕緣體-半導(dǎo)體-金屬導(dǎo)體范圍內(nèi)變化[2]。12根據(jù)導(dǎo)電高分子的定義，

4、它具有兩方面的根本性質(zhì)：首先是高分子的性質(zhì)，即每個(gè)導(dǎo)電高分子都是由許多小的，重復(fù)出現(xiàn)的結(jié)構(gòu)單元組成。其次是導(dǎo)電性，即在材料兩端加上一定電壓，在材料中應(yīng)有電流流過(guò)。導(dǎo)電高分子具有獨(dú)特的物理（光學(xué)性質(zhì)、電學(xué)性質(zhì)、磁學(xué)性質(zhì)）及化學(xué)性能（重量輕、易加工、有彈性、結(jié)構(gòu)多樣化），可以被應(yīng)用于許許多多的領(lǐng)域。導(dǎo)電高分子的應(yīng)用主要是基于兩種基礎(chǔ)：利用其導(dǎo)體的特性，或者是利用其作為半導(dǎo)體的特性。具體體現(xiàn)在如下一些方面：非線性光學(xué)器件，高分子發(fā)光二極管，電致變色或者是智能窗戶(hù)，光刻膠，抗靜電涂層，傳感器，電池，電磁波過(guò)濾材料，人造鼻子與肌肉，太陽(yáng)能電池，電極，吸微波材料，新型存儲(chǔ)器件，納米開(kāi)關(guān)，光學(xué)調(diào)制器及閥

5、門(mén)，成像材料，高分子電連接材料，納米電子學(xué)及光學(xué)器件，晶體管等等（圖1）[3]。圖1導(dǎo)電高分子的相關(guān)應(yīng)用2.2聚吡咯吡咯單體是一種C,N五元雜環(huán)分子，室溫下為無(wú)色油狀液體，沸點(diǎn)129.8℃，密度0.97g/cm3，微溶于水，無(wú)毒，在電場(chǎng)或氧化劑的作用下易被氧化，進(jìn)而發(fā)生聚合反應(yīng)生成高分子聚合物。聚吡咯(PPy)具有典型的剛性共軛大π鍵結(jié)構(gòu)(圖2)。圖2聚吡咯(PPy)的共軛大π鍵結(jié)構(gòu)2.2.1聚吡咯的性質(zhì)聚吡咯由于其結(jié)構(gòu)，其性質(zhì)包括導(dǎo)電性、氧化還原性以及穩(wěn)定性。純聚吡咯(即不經(jīng)過(guò)摻雜)其導(dǎo)電性較差，12只有經(jīng)過(guò)合適摻雜劑摻雜后的聚吡咯才能表現(xiàn)出較好的導(dǎo)電性。影響其導(dǎo)電性的因素主要有摻雜劑、

6、介質(zhì)的選擇、反應(yīng)體系的理化性質(zhì)等。摻雜陰離子不同對(duì)合成的聚吡咯電導(dǎo)率影響較大，可以相差若干個(gè)數(shù)量級(jí)。研究表明電解液溶劑對(duì)電化學(xué)聚合過(guò)程的影響，發(fā)現(xiàn)溶劑給電子性(DN)越低，得到的聚吡咯膜電導(dǎo)和力學(xué)強(qiáng)度越好。吡咯聚合電解液所用溶劑的DN值應(yīng)在20以下。除上述因素外，反應(yīng)體系的理化性質(zhì)，包括反應(yīng)溫度、pH值、電壓、電流密度等對(duì)聚吡咯的導(dǎo)電性也有不同程度的影響。在電化學(xué)合成過(guò)程中，控制電位或電流密度較低，則聚合反應(yīng)速度較慢，生成的聚吡咯結(jié)構(gòu)有序，電導(dǎo)率較高。摻雜陰離子不同對(duì)合成的聚吡咯電導(dǎo)率影響較大，可以相差若干個(gè)數(shù)量級(jí)。通常采用有機(jī)磺酸或鹽可以得到電導(dǎo)率較大的聚吡咯膜。溫度也是重要的影響因素，

7、溫度越高所合成的聚吡咯膜表面越粗糙，電導(dǎo)率也越低。此外，支撐電解液的pH值也是重要影響因素，其值越小，在其中合成的聚吡咯的電導(dǎo)率就越高。在導(dǎo)電聚合物中，摻雜是指溶液中的離子在電化學(xué)或化學(xué)作用下，在氧化(或還原)過(guò)程中聚合物的主鏈產(chǎn)生了多余電荷，根據(jù)電中性原理，為了補(bǔ)償這些電荷，外界異相荷電離子進(jìn)入導(dǎo)電聚合物母體的過(guò)程；脫摻雜則是摻雜的逆過(guò)程，即當(dāng)導(dǎo)電聚合物重新被還原(或氧化)后，聚合物主鏈變?yōu)殡娭行?，而原本摻雜在導(dǎo)電聚合