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1、畢業(yè)設(shè)計(jì)(論文)外文資料翻譯學(xué)院:材料科學(xué)與工程學(xué)院專(zhuān)業(yè):無(wú)機(jī)非金屬材料科學(xué)與工程專(zhuān)業(yè)姓名:閆智慧學(xué)號(hào):060604123外文出處:ScienceDirect(用外文寫(xiě))CeramicsInternational35(2009)1877-1882附件:1.外文資料翻譯譯文;2.外文原文。指導(dǎo)教師評(píng)語(yǔ):簽名:年月日附件1:外文資料翻譯譯文低溫下通過(guò)CVD法在SiC基底上沉積得到的無(wú)定形硼碳化合物涂層的微觀結(jié)構(gòu)和沉積機(jī)理摘要:在SiC基底上通過(guò)化學(xué)氣相沉積方法(CVD)以CH4/BCl3/H2/Ar為原料混合在低溫(900-1050℃)和低壓(10KPa)條
2、件下制備出α-硼碳化合物涂層。沉積涂層是用掃描電子顯微鏡(SEM),X射線衍射(XRD),顯微拉曼光譜,能量色散X射線能譜(EDS)和X射線光電子能譜(XPS)的方法進(jìn)行表征的。結(jié)果表明,沉積得到的這兩種α-B4C涂層具有不同微觀結(jié)構(gòu)及相組成,而且沉積溫度的影響顯著。當(dāng)沉積溫度為1000℃和1050℃時(shí),涂層顯現(xiàn)出結(jié)節(jié)形態(tài),而且硼含量相對(duì)較低。游離碳不均勻的分布在其中,與此相反,當(dāng)沉積溫度為900℃和950℃時(shí),涂層呈現(xiàn)出比較平坦的形態(tài),而且有一個(gè)均勻的內(nèi)部結(jié)構(gòu)和高硼含量。他們不包含游離碳。在本文最后,對(duì)導(dǎo)致微觀結(jié)構(gòu)和相組成差異的相關(guān)機(jī)制進(jìn)行了討論。關(guān)鍵
3、詞:化學(xué)氣相沉積;微觀結(jié)構(gòu);碳化硼涂層;沉積機(jī)制1導(dǎo)言由三層(SiC層,α-B4C層,Si-B-C層)組成的連續(xù)自封閉點(diǎn)陣,已經(jīng)被研制用來(lái)改進(jìn)SiC(f)/PyC(i)/[Si,C,B](m)復(fù)合材料的高溫耐久性[1]。通過(guò)使用BCl3/CH4/H2前驅(qū)物,α-B4C可以滲入碳化硅纖維中。這種CVD法,通過(guò)使用在相對(duì)高溫(T>1000℃)下的冷壁反應(yīng),已被廣泛研究,而且每個(gè)都有所降低[2-4]或大氣壓[5-7]。Vandenbulcke[6]提出了大型傳質(zhì)平衡模型并研究沉積機(jī)制和沉積物結(jié)構(gòu)之間的關(guān)系。他指出,在嚴(yán)重違背均勢(shì)和低溫的條件下,沉積物結(jié)晶很差或
4、呈非晶態(tài)。在Jansson團(tuán)隊(duì)[2]的研究中,熱力學(xué)計(jì)算被應(yīng)用在實(shí)驗(yàn)條件。計(jì)算結(jié)果顯示,幾乎蒸氣中所有的甲烷都會(huì)反應(yīng)形成結(jié)晶B4C和石墨,并且在不同異構(gòu)時(shí)溫度的影響很小。然而,這個(gè)理論預(yù)測(cè)沒(méi)有通過(guò)實(shí)驗(yàn)證實(shí)。因此,他們推斷,發(fā)生了遠(yuǎn)離均勢(shì)和熱力學(xué)模型的化學(xué)氣相沉積法,不能充分描述實(shí)驗(yàn)的沉積條件。陶瓷在纖維制品中的化學(xué)氣相滲透需要一個(gè)低溫低壓下操作的熱壁反應(yīng),用來(lái)促進(jìn)關(guān)于化學(xué)反映速率的質(zhì)量傳遞[8],但是在先前的工作中,只有Hannache[10]和Berjonneau[11]等人的研究提出了B4C沉積的這些條件。Hannache主要研究B4C的CVD動(dòng)力學(xué)
5、過(guò)程。Berjonneau通過(guò)低溫(800℃~1050℃)和低壓(12kPa)下的熱壁反應(yīng)制備了α-B4C涂層,并且研究了相組成和沉積條件之間的關(guān)系,但并沒(méi)有對(duì)微觀結(jié)構(gòu)特征進(jìn)行報(bào)導(dǎo)。微觀結(jié)構(gòu)對(duì)B4C性能的影響對(duì)工程應(yīng)用關(guān)系重大。大部分關(guān)于CVD法制備的B4C的微觀結(jié)構(gòu)和相組成的研究都是在晶體材料上進(jìn)行的[2,4,7]。據(jù)Olsson[12]的研究,低的沉積溫度(1052℃)下制備的α-B4C結(jié)果表明,通過(guò)透射電鏡分析呈極復(fù)雜的微觀結(jié)構(gòu)。Vandenbulcke[6]也發(fā)現(xiàn),其制備的無(wú)定形硼碳化物涂層顯出典型的結(jié)節(jié)形態(tài)。然而仍舊缺乏一個(gè)關(guān)于α-B4C涂層的
6、微觀結(jié)構(gòu)和相組成的詳細(xì)研究結(jié)果。Karaman[13,14],使用沖擊射流反應(yīng)器,對(duì)從BCl3/CH4/H2上沉積的B4C涂層進(jìn)行了系統(tǒng)的動(dòng)力學(xué)研究,并提出了沉積機(jī)理。動(dòng)力學(xué)分析表明,基體溫度(1000℃~1400℃)對(duì)B4C的形成速率有重大影響,當(dāng)入口流的CH4或BCl3的摩爾量增加的話,B4C的生成反應(yīng)速率會(huì)提高。前面提到的沉積機(jī)理表明,B4C是通過(guò)一系列的表面反應(yīng)制備的,這可以被描述為:BCl3以非游離態(tài)被吸附在表面,而H2和CH4則以游離態(tài)吸附。BC通過(guò)吸附的BCl3與以CH3(s)形式吸附的CH4反應(yīng),在固體表面上形成。制備的BC表現(xiàn)出一系列的
7、連續(xù)反應(yīng),包括吸附BCl3和吸附氫形成B4C。在本篇論文中,α-B4C涂層是以低溫(900℃~1050℃)和低壓(10kPa)為條件的熱壁反應(yīng)在SiC基底上沉積形成的,并對(duì)其微觀結(jié)構(gòu)和相組成進(jìn)行了研究。通過(guò)微觀分析結(jié)果對(duì)α-B4C的沉積機(jī)理進(jìn)行了討論。2實(shí)驗(yàn)α-B4C涂層是在10kPa總壓和900℃~1050℃溫度范圍內(nèi)在垂直熱壁反應(yīng)器(內(nèi)徑,200mm)中制備的。沉積時(shí)間保持30h。反應(yīng)氣體混合物包括BCl3、CH4、H2和Ar,他們的純度均超過(guò)99.99vol%。反應(yīng)容器內(nèi)的總壓用壓力傳感器測(cè)定,氣體流量的衡量和控制使用流量計(jì)。在所有試驗(yàn)中,入口氣體
8、的CH4氣體流量,Ar載氣流量,H2和BCl3的摩爾分?jǐn)?shù)分別固定在100cm3/