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1、水熱合成方沸石的研究摘要：本研究采用分析純的化學(xué)品為原料，利用水熱合成技術(shù)，研宄不同原料比，不同反應(yīng)溫度，不同反應(yīng)時間對方沸石合成的影響，得到合成方沸石的最優(yōu)條件，并對該條件下合成的方沸石樣品進行形貌表征，熱分析表征。關(guān)鍵詞：方沸石；銫沸石；水熱合成1概述方沸石的理想組成為NaAlSi206?H20,是一種常見的類長石礦物，具有高水熱穩(wěn)定性、高選擇性和良好的離子交換性[1]。方沸石與銫沸石同被歸類為沸石族，從結(jié)構(gòu)和化學(xué)組成上看，方沸石與銫沸石構(gòu)成類質(zhì)同構(gòu)系列，天然存在的銫沸石常與方沸石共生[2][3
2、],表現(xiàn)為Cs+Na+H20之間的相互取代。從銫沸石和方沸石地質(zhì)演變上看，二者也冇密切關(guān)系[4][5],高溫的早期原生銫沸石，隨著熔體溫度的降低，會向方沸石轉(zhuǎn)化，最終演變成粘土礦物。由于方沸石與銫沸石在結(jié)構(gòu)與組成上的相似性以及可以相互轉(zhuǎn)化的關(guān)系，研究方沸石的水熱合成對研究銫沸石的合成有著重要意義。此外，天然銫沸石被認(rèn)為是方沸石與銫沸石的固溶體，而并非只含銫元素的理想的銫沸石[6],而目前人們尚不能將方沸石與銫沸石進行明顯的區(qū)分，因此，本研究對方沸石的合成進行分析與表征，一方面為銫沸石合成研宄提供理論
3、基礎(chǔ)，另一方面為區(qū)分方沸石和銫沸石結(jié)晶性質(zhì)提供理論依據(jù)。2實驗部分2.1實驗材料無定形二氧化硅(AR)；氫氧化鈉(AR)；鋁粉(AR)；去離子水。2.2樣品制備稱取一定量氫氧化鈉，溶丁30ml去離子水屮，制成相應(yīng)濃度的氫氧化鈉溶液，按照不同配比分別稱取一定量無定形二氧化硅及鋁粉，溶于氫氧化鈉溶液中，調(diào)節(jié)原料中鈉鋁比1:1?6:1，鋁硅比1:1?1:4,得到相應(yīng)原料溶液。將其轉(zhuǎn)移入聚四氟乙烯內(nèi)襯中，組裝好水熱反應(yīng)釜，將反應(yīng)釜置于烘箱中，在不同溫度(100?220°C)下水熱處理一定時間(0.5?72h
4、)。將所得產(chǎn)物真空抽濾，用去離子水洗滌3次，置于80°C烘箱屮干燥24h,即得所需樣品。2.3樣品表征X射線衍射分析(RigakuUltimaIV,Cu,30mA,40KV,29為10°?55°)；傅立葉變變紅外光譜分析(EQUIN0X-55,測試范圍為4000cm-卜400cm-l)；X射線熒光光譜分析(SRS3400型);同步熱分析(TAQ600)；場發(fā)射環(huán)境掃描電鏡(FEIQuanta200FEG,加速電壓為500V_30kV)。3結(jié)果與討論3.1方沸石的制備3.1.1Na/Al對方沸石合成的
5、影響方沸石(Analcime)的理想組成為NaAlSi206?H20,理論Na/Al/Si為1：1：2,為研究鈉鋁比(Na/Al)對方沸石合成的影響，固定Al/Si為1:2，改變Na/Al為1:1?6:1，將不同配比的原料溶液置于200°C下反應(yīng)12h,得到該組樣品。不同Na/Al原料制得樣品的XRD圖譜見圖1,紅外圖譜見圖2。從圖1可以看出，當(dāng)鈉鋁比為化學(xué)計量比1:1時，產(chǎn)物XRD圖譜未見明顯衍射峰，為非晶態(tài)物質(zhì)；當(dāng)原料中鈉鋁比增加到2:1及3:1時，樣品的XRD圖譜屮出現(xiàn)較強的方沸石結(jié)晶衍射峰，
6、與此同時可觀察到十分微弱的八面沸石衍射峰；隨著鈉鋁比繼續(xù)增大，八面沸石的衍射峰逐漸增強，方沸石的衍射峰逐漸減弱；當(dāng)原料中鈉鋁比增大到6:1時，方沸石的衍射峰幾乎完全消失，產(chǎn)物中只觀察到八沸石晶體。圖2結(jié)合圖1進行分析，Na/Al為1:1的樣品為含結(jié)構(gòu)水的二氧化硅，在3500cm-l附近的寬峰表現(xiàn)為結(jié)構(gòu)水的振動吸收峰，1000cm-l及720cm_l附近分別為二氧化硅中Si-0的伸縮振動及Si-0-Si的?？曲振動吸收峰。隨著Na/Al升高，原料配比為2:1及3:1的樣品的主要為方沸石伴隨少量八面沸石
7、的雜質(zhì)，樣品在1000cm-l附近的振動吸收峰明顯增強，而原料配比為4:1、5:1的樣品主要表現(xiàn)為八面沸石伴隨少量方沸石雜質(zhì)，6:1的樣品幾乎為純的八面沸石，這三個樣品在1000cm-l附近的振動吸收峰要弱得多。所以在Na/Al為2:1及3:1可水熱生成較純的結(jié)晶性良好的方沸石晶體，從反應(yīng)動力學(xué)角度考慮，為了保證反應(yīng)快速充分地進行，選擇Na/Al為3:1的配比進行以下的實驗。2.1.2Al/Si對方沸石合成的影響在Na/Al為3:1的條件下，改變Al/Si為1:1?1:4,將配置好的原料溶液置于20
8、(TC水熱處理12h,得到該組樣品。不同Al/Si原料制得樣品的XRD圖譜見圖3，紅外圖譜見圖4。由圖3可以看出原料鋁硅比為1:4和1:3的樣品均生成了較純的結(jié)晶性好的方沸石晶相，且二者在衍射峰強上沒有明顯區(qū)別，說明二者結(jié)晶度均較高；原料鋁硅比為1:2的樣品，生成了方沸石晶相，并觀察到有八面沸石的衍射峰；原料鋁硅比為1:1的樣品的XRD圖譜中只觀察到方鈉石品相。圖4結(jié)合圖3進行分析，Al/Si為1:1的樣品為方鈉石晶體，此原料配比氫氧化鈉過量，結(jié)構(gòu)中存在堿性的羥基，表
