化學(xué)振蕩、混沌及其非線性的分析

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1、搏要摘要本論文主要分為五個(gè)部分。第一部分簡要敘述了化學(xué)振蕩反應(yīng)及其分析應(yīng)用。對(duì)混沌現(xiàn)象以及混沌時(shí)間序列的a#線性動(dòng)力學(xué)分析方法進(jìn)行了詳細(xì)的評(píng)述。總結(jié)了國內(nèi)外學(xué)者的研究進(jìn)展，并展望了未來的研究動(dòng)向。第二部分是在封閉體系中，不改變體系初始條件的情況下得到的混合振蕩行為。對(duì)時(shí)間序列進(jìn)行了功率譜分析，并運(yùn)用延時(shí)技術(shù)進(jìn)行相空間重構(gòu)，得到了嵌入維數(shù)、關(guān)聯(lián)維數(shù)，計(jì)算了最大Lyapunov指數(shù)．進(jìn)一步的分析表明，體系具有混沌特征，由體系內(nèi)部分子不規(guī)則熱運(yùn)動(dòng)引起，相空間重構(gòu)更適用于分析判斷混沌現(xiàn)象。第三部分以Cu(O催化振蕩反應(yīng)為研究體系，在不同攪拌速度下得到了多種振蕩形式，是經(jīng)

2、由混沌、周期分岔到周期振蕩的過渡，分岔圖呈現(xiàn)逆分岔現(xiàn)象。用功率譜分析了其信號(hào)，并通過重構(gòu)狀態(tài)空間分析判斷了體系在不同攪拌速度下所處的狀態(tài)，隨著攪拌速度的增加，關(guān)聯(lián)維數(shù)和最大李雅普諾夫指數(shù)均呈現(xiàn)減小趨勢。第四部分利用分析脈沖微擾(AnalytePulsePcfturbati徹，APP)技術(shù)在KBr03．MnS04．CH2(COOn)2．H2S04敞開體系中研究了測定磺胺的新方法。在連續(xù)攪拌反應(yīng)器(CSTR)中，當(dāng)磺胺的濃度為4．27x10amol·L-1—7Alxl0缶tool·L1和9．33x10r8tool·L-1—3．02x10。6mol·L1范圍內(nèi)時(shí)，分別

3、與振幅的改變、周期的改變呈現(xiàn)良好的線性關(guān)系，檢測限低至2．69x10{mol·L．1(RSD=1．衄％)。利用此線性關(guān)系檢測了幾種藥物制劑中的磺胺成分的含量，結(jié)果令人滿意。第五部分介紹了一種利用化學(xué)振蕩體系作為分析工具來檢測L天門冬氨酸(L-Asp)的方法。在堿性條件下，Cu00催化H202氧化NaSCN的振蕩體系中，考察了振蕩周期的變化和外加L-Asp濃度之間的線性關(guān)系。在優(yōu)化條件下，二者的線性范圍為7．10x10r8mol·L-1～1．17x10-5mol·L1，相關(guān)系數(shù)為0．9990(RSD,2．75％)，最低檢測濃度為5．58x104mol-L．1。運(yùn)用

4、這種方法檢測了藥物制劑中I，天門冬氨酸的含量，并用高效液相色譜法進(jìn)行了方法對(duì)照。博士研究生：呂東煜V專業(yè)：分析化學(xué)導(dǎo)師：高鋅章教授揚(yáng)武教授研究方向：非線性化學(xué)Al啕ttaetThispaperconsistsoffiveparts．mthefirstpart．thereviewprovidesabrifeiIInOdlld婦ofchemicaloscillationreactionanditsapplications．Thetheoryofchaosandthetechnologyofnonlineardynamicanalysisusedinchaostime

5、seriesaredescribedindetail，andtheprogressissummarized．Meanwhile，thefutureisprospected．hthesecondpart．severalcoexistentoscillatingmotionsareobtainedinMn(II)-catalyzedsysteminbatchreactor,whitoutchanginginitialconditionsofthesystem．hordertoobservethenonlinearityofthetimeseries，bothpowe

6、rspectrumanalysisandphasespacereconstructionmethodareintrouduced．Thentheembeddingdimension,correlationdimensionandthelargestLyapunovexponentofthetimeseriesagecalculated．Resultsshowthatthechaosiscausedbytheirregularthermodynamicactionofsystem．a(chǎn)ndthephasespacereconstructionmethod啪beuse

7、dforanalyzingandprovingthecharacteristicsofchaoseffectively．Inthethirdpart，weobservedatransitionfromaaperiodictoanperiodicstatebasedOnthedifferentspeedofstirringrateinCu(I)-catalyzedoscillationinaclosedsystem．Thebifurcationgraphshowsallinvesebifurcation．Thetimeserieswasinvestigatedby

8、thepowerspec