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1、分類號(hào)學(xué)號(hào)M201170210學(xué)校代碼10487密級(jí)碩士學(xué)位論文CaO基催化劑催化甘油與碳酸二甲酯酯交換反應(yīng)合成甘油碳酸酯研究學(xué)位申請(qǐng)人：胡珂珂學(xué)科專業(yè)：化學(xué)工程指導(dǎo)教師：王華軍副教授答辯日期：2014年1月15日萬(wàn)方數(shù)據(jù)AThesisSubmittedinPartialFulfillmentoftheRequirementsfortheDegreeofMasterofScienceResearchforSynthesisofGlycerolCarbonatebyTransesterificationfromGlycerolandDimethylCarbonatewi
2、ththeCaO-BasedCatalystCandidate:HuKekeMajor:ChemicalEngineeringSupervisor:AssociateProf.WangHuajunHuazhongUniversityofScienceandTechnologyWuhan,Hubei430074,P.R.ChinaJan2014萬(wàn)方數(shù)據(jù)獨(dú)創(chuàng)性聲明本人聲明所呈交的學(xué)位論文是我個(gè)人在導(dǎo)師指導(dǎo)下進(jìn)行的研究工作及取得的研究成果。盡我所知，除文中已經(jīng)標(biāo)明引用的內(nèi)容外，本論文不包含任何其他個(gè)人或集體已經(jīng)發(fā)表或撰寫過(guò)的研究成果。對(duì)本文的研究做出貢獻(xiàn)的個(gè)人和集體，均已在
3、文中以明確方式標(biāo)明。本人完全意識(shí)到本聲明的法律結(jié)果由本人承擔(dān)。學(xué)位論文作者簽名：日期：年月日學(xué)位論文版權(quán)使用授權(quán)書本學(xué)位論文作者完全了解學(xué)校有關(guān)保留、使用學(xué)位論文的規(guī)定，即：學(xué)校有權(quán)保留并向國(guó)家有關(guān)部門或機(jī)構(gòu)送交論文的復(fù)印件和電子版，允許論文被查閱和借閱。本人授權(quán)華中科技大學(xué)可以將本學(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容編入有關(guān)數(shù)據(jù)庫(kù)進(jìn)行檢索，可以采用影印、縮印或掃描等復(fù)制手段保存和匯編本學(xué)位論文。保密□，在____________年解密后適用本授權(quán)書。本論文不保密□。（請(qǐng)?jiān)谝陨戏娇騼?nèi)打“√”）學(xué)位論文作者簽名：指導(dǎo)教師簽名：日期：年月日日期：年月日萬(wàn)方數(shù)據(jù)華中科技大學(xué)碩士學(xué)位論文
4、摘要甘油（GL）和碳酸二甲酯（DMC）反應(yīng)合成甘油碳酸酯（GC）過(guò)程成功進(jìn)行的關(guān)鍵是催化劑的選用。CaO催化劑具有反應(yīng)活性高，原料來(lái)源廣以及成本低的特點(diǎn)，是比較理想的酯交換反應(yīng)催化劑。但是CaO在催化GL和DMC酯交換過(guò)程中很容易失活。因此，分析其失活機(jī)理，尋求其改性方法，以提高其穩(wěn)定性和活性顯得非常重要。本論文首先通過(guò)浸漬法制備了一系列KNO3/CaO催化劑，并用于催化GL和DMC合成GC。結(jié)果表明KNO3/CaO催化劑的堿強(qiáng)度依賴于KNO3負(fù)載量及催化劑煅燒溫度。KNO3/CaO催化活性和穩(wěn)定性與堿強(qiáng)度及堿位點(diǎn)數(shù)有明顯的關(guān)系。KNO3負(fù)載量為15wt%，煅燒溫度為
5、700℃的KNO3/CaO(15%,700)催化劑顯示出最好的催化活性及穩(wěn)定性。當(dāng)DMC/GL摩爾比為3.0、反應(yīng)溫度70℃、反應(yīng)時(shí)間2h、新鮮催化劑KNO3/CaO(15%,700)催化下，GL轉(zhuǎn)化率可達(dá)到99.23%。該催化劑在回收循環(huán)利用五次后GL轉(zhuǎn)化率仍高達(dá)94.95%，遠(yuǎn)比未改性的CaO催化劑要好。另外，本文還對(duì)KNO3/CaO催化劑的失活機(jī)理進(jìn)行了分析，并給出了合理的失活機(jī)理。其次，本文還制備了成型催化劑K2O/CaO/Al2O3，并將其用于催化GL和DMC酯交換反應(yīng)合成GC。結(jié)果表明：對(duì)于K2O/CaO/Al2O3催化劑，在DMC:GL=3:1，CaO:
6、GL=0.1，反應(yīng)溫度80℃的條件下，首次反應(yīng)GL轉(zhuǎn)化率達(dá)到98.54%，反應(yīng)五次后GL轉(zhuǎn)化率仍高達(dá)90.52%。K2O/CaO/Al2O3(0.15,0.6,1.0)催化劑在GC的合成中不僅顯示出好的催化活性及穩(wěn)定性，高的機(jī)械強(qiáng)度，而且很容易從反應(yīng)體系中分離出來(lái)。因此從工業(yè)可行性角度分析，該催化劑具有很大的發(fā)展前景。關(guān)鍵詞:甘油，碳酸二甲酯，甘油碳酸酯，酯交換，催化劑，CaOI萬(wàn)方數(shù)據(jù)華中科技大學(xué)碩士學(xué)位論文AbstractSelectionofcatalystisthekeytothesuccessfultransesterificationofglycerola
7、nddimethylcarbonate.CaOistheidealcatalystforitshighactivity,widerawmaterialsourcesandlowcost.ButCaOiseasytodeactivateinthetransesterificationofglycerolanddimethylcarbonate.Therefore,itisveryimportanttoanalyzethedeactivationmechanismandfindawaytoimprovestabilityandactivityofCaOc
