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《負(fù)載型鉑基催化劑的可控制備及催化加氫性能》由會(huì)員上傳分享,免費(fèi)在線閱讀,更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫。
1、碩士學(xué)位論文負(fù)載型鉑基催化劑的可控制備及催化加氫性能ControlledSynthesisandCatalyticHydrogenationPerformanceofSupportedPlatinum--basedCatalysts學(xué)21107198完成日期:圣Q!壘生墨旦大連理工大學(xué)DalianUniversityofTechnology大連理工大學(xué)學(xué)位論文獨(dú)創(chuàng)性聲明作者鄭重聲明:所呈交的學(xué)位論文,是本人在導(dǎo)師的指導(dǎo)下進(jìn)行研究工作所取得的成果。盡我所知,除文中已經(jīng)注明引用內(nèi)容和致謝的地方外,本論文不包含其他個(gè)人或集體已經(jīng)發(fā)表的研究成果,也不包含其他已申請(qǐng)學(xué)位或其他用途使用過的成果。與我一
2、同工作的同志對(duì)本研究所做的貢獻(xiàn)均已在論文中做了明確的說明并表示了謝意。若有不實(shí)之處,本人愿意承擔(dān)相關(guān)法律責(zé)任。學(xué)位論文題目:魚墊型絲壘監(jiān)』丘封魚皇繭絲劐魚星』蕉絲塑里氫:l:笙亟壁作者簽名:;蘭重重曰期:蘭!!!年—魚月—生日大連理工大學(xué)碩士學(xué)位論文摘要負(fù)載型鉑基催化劑具有高活性、高選擇性和良好的穩(wěn)定性,因而被廣泛應(yīng)用于燃料電池電極催化劑、石油化工中的催化重整以及各種精細(xì)化學(xué)品的合成等領(lǐng)域。本論文通過[Pt(C5H9)2]、[Pt(COD)C12]和[Fe(H20)6][PtCl6]前軀體材料的制備來調(diào)控制備負(fù)載型的鉑基催化劑,然后以鄰氯硝基苯和菲的選擇性加氫為探針反應(yīng)研究了其催化加氫性能
3、。在無水無氧條件下,以氯亞鉑酸鉀,1,5.環(huán)辛二烯和5.溴.1.戊烯等為原料合成了對(duì)空氣和水穩(wěn)定,具有較低熔點(diǎn)(40。41oC)的鉑金屬有機(jī)前驅(qū)體[Pt(C5H9)2】。該有機(jī)前驅(qū)體獨(dú)特的螯合結(jié)構(gòu)使其具有很強(qiáng)的揮發(fā)性,并且能夠在溫和條件下,’在氫氣氣氛中被還原成鉑納米粒子。在常溫減壓下采用金屬有機(jī)化學(xué)氣相沉積法(MOCVD)將金屬有機(jī)前驅(qū)體負(fù)載到SBA.15載體上,成功制備出了不同擔(dān)載量(2.27叭%,3.24叭%,4.95吼%)的鉑催化劑PffSBA.15。FT.IR、XRD、TEM和HRTEM等表征結(jié)果表明,制備得到的催化劑上面沒有小分子物質(zhì)的殘留,并且鉑納米粒子的分布均勻,粒徑的尺寸
4、為4.6+1.0nlil。這系列催化劑在催化鄰氯硝基苯的加氫反應(yīng)中,顯示出了較好的活性。隨著鉑擔(dān)載量的增加,催化劑的活性顯著增強(qiáng),目標(biāo)產(chǎn)物鄰氯苯胺的選擇性略有降低。以氯亞鉑酸鉀,1,5.環(huán)辛二烯等為原料合成了結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的鉑金屬有機(jī)化合物二氯(1,5.環(huán)辛二烯)鉑[Pt(COD)C12];以氯鉑酸和四水合氯化亞鐵等為原料合成了雙金屬鹽[Fe(H20)6][PtCl6】。然后分別以[Pt(COD)C12】和[Fe(H20)6】[PtCl6]為前驅(qū)體,運(yùn)用浸漬法合成了不同擔(dān)載量的單金屬催化劑2%Pt/SBA.15和3%Pt/SBA.15,雙金屬催化劑3%Ptl%Fe/SBA.15和3%Pt2%Fe
5、/SBA.15。XRD和TEM的表征結(jié)果顯示,單金屬催化劑中鉑粒子的粒徑約為7.5nnl;雙金屬催化劑中鉑鐵粒子的粒徑約為8.5Ilnl。雙金屬催化劑的XRD譜圖中,鉑鐵晶面的出峰位置相對(duì)于鉑晶面的出峰位置向右有所偏移,說明鉑和鐵之間有一定的相互作用。在催化菲的選擇性加氫反應(yīng)時(shí),隨著鉑擔(dān)載量的增加,催化劑的活性增加,但是不利于二氫菲和對(duì)稱八氫菲的生成;第二組分Fe的加入降低了催化劑的加氫活性,但是增加了二氫菲和對(duì)稱八氫菲的選擇性。所以,催化劑中金屬的擔(dān)載量并不是越高越好,只有在金屬的擔(dān)載量適中時(shí),才能在催化劑具有一定催化活性的情況下,針對(duì)性的提高目標(biāo)產(chǎn)物的產(chǎn)率。關(guān)鍵詞:鉑基催化劑;化學(xué)氣相
6、沉積法;浸漬法;鄰氯硝基苯加氫;菲加氫負(fù)載型鉑基催化劑的可控制備及催化加氫性能ControlledSynthesisandCatalyticHydrogenationPerformanceofSupportedPlatinum-·basedCatalystsAbstractSupportedplatinumcatalystshavehighactivity,highselectivityandgoodstability,whichmakethemimportantapplicationsinfueleellelectrodes.catalyticreformingofoilandthesy
7、nthesisoffinechemicals,etc.Thesynthesesoftheprecursors[Pt(CsH9)2],[Pt(COD)C12]and[Fe(H20)6][PtCl6]regulatethepreparationsofsupportedplatinum.basedcatalysts,whichareusedforhydrogenationofo-chloronitrobenzeneandphe