固體超強酸催化劑在有機合成中催化應(yīng)用的研究

固體超強酸催化劑在有機合成中催化應(yīng)用的研究

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時間:2019-03-05

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1、曲阜師范大學(xué)研究生學(xué)位論文原創(chuàng)性說明本人鄭重聲明:此處所提交的博士□/碩士□論文《固體超強酸催化劑在有機合成中催化應(yīng)用研究》,是本人在導(dǎo)師指導(dǎo)下,在曲阜師范大學(xué)攻讀博士□/碩士□學(xué)位期間獨立進行研究工作所取得的成果。論文中除注明部分外不包含他人已經(jīng)發(fā)表或撰寫的研究成果。對本文的研究工作做出重要貢獻(xiàn)的個人和集體,均已在文中已明確的方式注明。本聲明的法律結(jié)果將完全由本人承擔(dān)。作者簽名:日期:曲阜師范大學(xué)研究生學(xué)位論文使用授權(quán)書《固體超強酸催化劑在有機合成中催化應(yīng)用研究》系本人在曲阜師范大學(xué)攻讀博士□/碩士□學(xué)位期間,在導(dǎo)師指導(dǎo)下完成的博士□/碩士□學(xué)位論文。本論文

2、的研究成果歸曲阜師范大學(xué)所有,本論文的研究內(nèi)容不得以其他單位的名義發(fā)表。本人完全了解曲阜師范大學(xué)關(guān)于保存、使用學(xué)位論文的規(guī)定,同意學(xué)校保留并向有關(guān)部門送交論文的復(fù)印件和電子版本,允許論文被查閱和借閱。本人授權(quán)曲阜師范大學(xué),可以采用影印或其他復(fù)制手段保存論文,可以公開發(fā)表論文的全部或部分內(nèi)容。作者簽名:日期:導(dǎo)師簽名:日期:曲阜師范大學(xué)碩士學(xué)位論文摘要固體超強酸在近年來倍受關(guān)注,成為催化領(lǐng)域研究的焦點。固體超強酸的優(yōu)點有相對較高的酸度,良好的催化性能,相對較低的催化溫度,容易與反應(yīng)體系分離,可再生和重復(fù)利用,無腐蝕無污染等優(yōu)點。酸催化這一類反應(yīng)大體包括烴類裂解,

3、烷烴重排,烷烴異構(gòu)化,烯烴水合,烯烴聚合,芳烴烷基化,芳烴?;?,醇酸酯化,取代反應(yīng)等,這也體現(xiàn)了酸催化劑是重要工業(yè)的基礎(chǔ)。以前酸催化劑主要是液體酸,雖然工藝非常成熟,但發(fā)展中給人類環(huán)境帶來了相當(dāng)大的危害,同時也存在著均相催化本身不可避免且無法克服的缺點,例如易腐蝕設(shè)備,難以連續(xù)生產(chǎn),選擇性差,產(chǎn)物與催化劑難2-分離等等一系列問題。本實驗室自主研發(fā)了SO4/MxOy型固體超強酸催化劑,該催化劑具有良好的工業(yè)應(yīng)用價值。本文對該催化劑在有機合成應(yīng)用進行了探究性研究。本文第一部分,概述了固體酸催化劑研究的發(fā)展,主要闡述了固體酸催化劑的種類、制備方式、表征的手段、以及

4、在有機合成中的應(yīng)用等。第二部分,本實驗室根據(jù)現(xiàn)有研究的基礎(chǔ)上,使用實驗室制備固體超強酸催化劑,進行了合成1,4-環(huán)己二酮縮季戊四醇,季戊四醇四乙酸酯、季戊四醇四丙烯酸酯,季戊四甲基丙烯酸酯、蒽醌、喹啉等合成反應(yīng)進行了研究,對合成條件進行了優(yōu)化,實驗驗證了催化劑在相關(guān)反應(yīng)中表現(xiàn)了較好的催化活性。2-在SO4/TiO2-SnO2型固體超強酸催化1,4-環(huán)己二酮雙縮季戊四醇縮合反應(yīng)中,主要對反應(yīng)溫度、反應(yīng)物濃度比、催化劑的使用量、反應(yīng)時間等條件進行了優(yōu)化,產(chǎn)率達(dá)到78.5%。2-在SO4/TiO2-SnO2型固體超強酸催化酯化反應(yīng)中,著重研究了季戊四醇四乙酸酯、季戊

5、四醇四丙烯酸酯、季戊四醇四甲基丙烯酸酯;對催化劑的使用量、反應(yīng)時間、反應(yīng)溫度、物料摩爾比等酯化反應(yīng)的影響等進行了考察,通過對反應(yīng)條件的優(yōu)化,酯化率可達(dá)87.4%、82%、86%。2-在SO4/TiO2-SnO2型固體超強酸催化蒽醌的反應(yīng),考察了催化劑用量、反應(yīng)溫度、反應(yīng)時間、溶劑用量等條件進行優(yōu)化,產(chǎn)物的產(chǎn)率達(dá)到83.5%。2-在SO4/TiO2-SnO2型固體超強酸催化喹啉的反應(yīng),考察了催化劑用量、反應(yīng)溫度、反應(yīng)時間、物料比、溶劑用量等條件進行優(yōu)化,產(chǎn)物的產(chǎn)率達(dá)到72.5%。另外還研究了1,4-環(huán)己二酮雙縮鄰苯二胺縮合反應(yīng),主要對反應(yīng)溫度、反應(yīng)物濃度比、催化

6、劑的使用量、反應(yīng)時間等條件進行了優(yōu)化,產(chǎn)率達(dá)到82%。關(guān)鍵詞:2-SO4/MxOy型固體超強酸、蒽醌、喹啉、1,4-環(huán)己二酮雙縮季戊四醇,季戊四醇四乙酸酯,季戊四醇四丙烯酸酯,季戊四醇四甲基丙烯酸酯,1,4-環(huán)己二酮雙縮鄰苯二胺I曲阜師范大學(xué)碩士學(xué)位論文AbstractSolidsuperacidinrecentyearsconcerned,becomethefocusofresearchofcatalysis.Theadvantagesofsolidsuperacidhaverelativelyhighacidity,goodcatalyticperform

7、ance,relativelylowcatalytictemperature,easyandreactionsystemseparation,renewableandreuse,nocorrosionpollution-freeadvantages.Thiskindofacidcatalyticreactioningeneralincludehydrocarboncracking,paraffinrearrangement,isomerizationalkane,olefinshydration,olefinpolymerization,aromaticalk

8、ylation,aromaticacy

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