耐水固體超強酸催化劑的制備與應(yīng)用

耐水固體超強酸催化劑的制備與應(yīng)用

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時間:2019-03-12

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1、青島科技大學(xué)碩士學(xué)位論文耐水固體超強酸催化劑的制備與應(yīng)用姓名:高鵬申請學(xué)位級別:碩士專業(yè):化學(xué)工程指導(dǎo)教師:崔波20040602耐水固體超強酸催化劑的制備與應(yīng)用摘要本實驗采用低溫沉淀陳化法制備了氧化鋯和氧化鈦為主組分的金屬氧化物復(fù)合固體超強酸催化劑,并添加鑭系過渡金屬對其進行改性。用指示劑法和JE丁胺滴定法測定了催化劑的酸強度和酸量;BaSO。重量法測定催化劑的含硫量;用紅外光譜圖推測了催化劑的表面結(jié)構(gòu);并將此固體超強酸用于乙酸與乙醇合成乙酸乙酯的反應(yīng)以測試催化劑的活性、壽命和耐水性。實驗結(jié)果表明:(11在低溫下進行沉淀和陳化步驟可使催化劑具有較大的比表面積,催化活性高于常溫下制備的催化劑(2

2、)復(fù)合氧化鋯及鑭系過渡金屬的改性是催化劑的酸強度略有下降(Ho<一13.8),但含硫量和酸量都有很大提高,反應(yīng)前后的硫損失量也有顯著降低,說明La3十和Zr02的引入使催化荊抗積碳能力增強,使活性組分不易流失,大大提高了催化劑的活性和穩(wěn)定性,也說明催化劑的活性和壽命更多的是取決于起酸量的多少,而不是酸強度。(3)改性固體超強酸與反應(yīng)精餾耦合反應(yīng)裝置結(jié)合進一步提高了催化劑的穩(wěn)定性和重復(fù)使用性能,這是因為新的工藝可以在不損失反應(yīng)物乙醇的情況下比較徹底的去除反應(yīng)生成的水,提高反應(yīng)的耐水性。(4)從紅外光譜圖上可知,制備的催化劑的表面結(jié)構(gòu)為橋式雙配位結(jié)構(gòu),具有B、L兩種酸位。關(guān)鍵詞:固體超強酸;復(fù)合催

3、化劑;氧化鋯;氧化鈦;酯化反應(yīng);酬水性PREPARATIONANDAPPLICATl0NWATERRESISTANTSOLIDSUPERACIDC搬ⅨS下SABSTRACTSulfatedZirconia—titaniucompositesolidsuperacidcatalystsvcel2preparedbylowtemperatureprecipitationmethodandweremodifiedbyaddinglanthanum,Hammettindicatorsandn—butylaminetitrationmeasuredthestrengthandamountofacidsi

4、te.BaS04gravimetricmethodanalyzedthesulphurcontent。TheIRcharacteristicpeaksofcatalystswerealsomeasured.Theconclusionsindicatethat:(1)Catalystsareprovidedwithhighspecificsurfaceareawhenprecipitatedandaged8tlowtemperature(ooc),whichcatalgicactivityishigherthanthosepreparedatroomtemperature.(2)Zirconia

5、andlanthanumasadditiveincreasecatalysts’amountofacidsiteandsulphurcontentgreatlyanddebasereactionlossofsulphur,thoughitbringsdowlatheacidstrength(H05一13.81.SotheintroducedLa203andZr02preventactiveingrediemslosing.whichincreasesthecatalysts’lifespanandreusingproperties.(3)Employingthereaction—rectifi

6、cationcouplinginstallationimprovescatalysts’reusingprope纛iesmorebecausetheprocessremovesproducedwatermorethoroughlywithoutlossofreactantethan01.(4)IRindicatesthatthemodifiedcatalystshavethesurfacestructureacidicsiteswereBandLstyle,andBacidsitedominates.Keywords:solidsuperacid;compositecatalyst;zirco

7、niumoxide;titaniumoxide;esterification;waterresistance青島科技大學(xué)研究生學(xué)何論文0前言超強酸的酸強度是100%硫酸的億倍,能在普通條件下使有機化合物發(fā)生反應(yīng),也可延長某些有機化合物的正碳離子的壽命,從而開發(fā)出許多有價值的新反應(yīng)。其中特別是固體超強酸在化學(xué)工業(yè)方面的重要性,它在有機合成、特別是精細(xì)合成和節(jié)能方面作為催化劑進一步的應(yīng)用是有前途的。S

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