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《基于ts-1催化氯丙烯和甲代烯丙基氯環(huán)氧化反應(yīng)過程研究》由會員上傳分享，免費(fèi)在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫。
1、天津大學(xué)碩士學(xué)位論文TS-1催化氯丙烯和甲代烯丙基氯環(huán)氧化反應(yīng)過程研究姓名：陳曉昀申請學(xué)位級別：碩士專業(yè)：化學(xué)工藝指導(dǎo)教師：米鎮(zhèn)濤20030701摘要Ts-l催化烯烴環(huán)氧化反應(yīng)具有反應(yīng)條件溫和：反應(yīng)速度快、選擇性高、過程無污染等優(yōu)點(diǎn)。盡管這是一種有工業(yè)前景的環(huán)氧化合物的合成方法，但目前有關(guān)Ts-l催化H202與氯丙烯環(huán)氧化反應(yīng)過程和Ts．1催化H202與甲代烯丙基氯環(huán)氧化反應(yīng)過程的研究還處于初步探索階段。本文的研究內(nèi)容大體可以分為下列三個部分，即：(1)考察了TS．1催化H202與氯丙烯環(huán)氧化反應(yīng)過程中反應(yīng)溫度、催化劑濃度等單因素變化對反應(yīng)效果的影響，并通過正交實(shí)驗(yàn)的方法確定
2、了以甲醇為溶劑條件下最佳反應(yīng)條件為：TS．1濃度=12．59／L；反應(yīng)溫度=45。C；原料中氯丙烯：H202摩爾比=l：l；溶劑甲醇用量=80mL。在此反應(yīng)條件下反應(yīng)20min，氯丙烯轉(zhuǎn)化率64．86％，環(huán)氧氯丙烷選擇性95．39％，環(huán)氧氯丙烷收率61．87％。(2)通過動力學(xué)研究，得到了在最佳反應(yīng)條件下進(jìn)行的Ts-1催化H202與氯丙烯環(huán)氧化反應(yīng)體系的主、副反應(yīng)動力學(xué)方程，即：a)氯丙烯環(huán)氧化主反應(yīng)動力學(xué)方程』，1—5564x104_=等=1．520×107×elr×警8×∞荔∽環(huán)氧氯丙烷與甲醇醚化副反應(yīng)動力學(xué)方程J，1—57297x10‘瑪：一U1．．。。ep：3．398
3、×105×P——i廣×c型”‘西’c1環(huán)氧氯丙烷水解副反應(yīng)動力學(xué)方程J—q375x104r3：一監(jiān)：1．425×104×eT×c野27出。d)H202氧化環(huán)氧氯丙烷副反應(yīng)動力學(xué)方程T幾一6071x10●r4一a(m。ep=7．593x107×口1廣×掣”×G0．：7。210(3)考察了Ts．1催化H202與甲代烯丙基氯環(huán)氧化反應(yīng)過程中單因素變化對反應(yīng)效果的影響，并通過正交實(shí)驗(yàn)的方法確定了以甲醇為溶劑條件下最佳反應(yīng)條件為：Ts．1濃度=12．5e,／L；反應(yīng)溫度=55。C；原料中甲代烯丙基氯：H202摩爾比=l：1；溶劑甲醇用量=100mL。在此反應(yīng)條件下反應(yīng)40min，甲代烯
4、丙基氯轉(zhuǎn)化率26．1％，甲基環(huán)氧氯丙烷選擇性91．5％，甲基環(huán)氧氯丙烷收率23．9％。此外，對無溶劑條件下Ts-1催化H202與甲代烯丙基氯環(huán)氧化反應(yīng)過程進(jìn)行了探索性研究。關(guān)鍵詞：Ts。1，氯丙烯，甲代烯丙基氯，過氧化氫，環(huán)氧化ABSTRACTTheepoxidationofolefinswithhydrogenperoxidebytitaniumsilicalite(TS-1)hasdistinctadvantages，suchasmoderateconditions，highyieldtoepoxidesandnopollution．Althoughithasabrill
5、iantprospecttObecomeagreentechnologytomanufactureepoxides，thestudyontheepoxidationofallylchlorideandmethylallylchloridewithhydrogenperoxidebytitaniumsiliealite(TS-1)isstillunderinvestigationontheexperimentalscale．Inthisthesis，thefollowingthreepartshavebeenstudied．Firstly，throughthevariation
6、ofcertainfactor,thefactoreffectingontheallylchlorideepoxidationhasbeenstudied，Inaddition，byorthogonalexperiment，theeffectofsinglefactorontheepoxidationinmethanolsolventwasinvestigated．Expandingtherangeandcontinuingtheexperiment，theoptimumtechnologicalconditionsofallylchlorideepoxidationinme
7、thanolsolventwere454C，themolarratioofACtoH202=1：1，TS一1concentration=12．59／L，thevolumeofmethanolusedis80mL．Whenreactingattheoptimalconditionsfor20minutes，theconversionofallylchloride，theselectivityandyieldtoepichloroh)7drinwere64．86％，95．39％and61．87％，respe
