過氧磷鎢酸催化甲基氯丙烯環(huán)氧化研究

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1、⑧論文作者簽名：丕澈論文評閱人1：隆名證因評閱人2：隆名證闥評閱人3：隆名證闥評閱人4：評閱人5：答辯委員會(huì)主席：委員1：委員2：委員3：委員4：委員5：浙江大學(xué)研究生學(xué)位論文獨(dú)創(chuàng)性聲明本人聲明所呈交的學(xué)位論文是本人在導(dǎo)師指導(dǎo)下進(jìn)行的研究工作及取得的研究成果。除了文中特別加以標(biāo)注和致謝的地方外，論文中不包含其他人己經(jīng)發(fā)表或撰寫過的研究成果，也不包含為獲得逝鎏盤塋或其他教育機(jī)構(gòu)的學(xué)位或證書而使用過的材料。與我一同工作的同志對本研究所做的任何貢獻(xiàn)均己在論文中作了明確的說明并表示謝意。學(xué)位論文作者簽名：乃游、簽字日期：7切彳年弓月／／日學(xué)

2、位論文版權(quán)使用授權(quán)書本學(xué)位論文作者完全了解逝鎏盤塋有權(quán)保留并向國家有關(guān)部門或機(jī)構(gòu)送交本論文的復(fù)印件和磁盤，允許論文被查閱和借閱。本人授權(quán)逝望盤生可以將學(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容編入有關(guān)數(shù)據(jù)庫進(jìn)行檢索和傳播，可以采用影印、縮印或掃描等復(fù)制手段保存、匯編學(xué)位論文。(保密的學(xué)位論文在解密后適用本授權(quán)書)學(xué)位論文作者簽名：乃轉(zhuǎn)導(dǎo)師簽名：缸埠芝簽字日期：即／午年弓月／／日簽字日期：沙，緝羅月『『日浙江大學(xué)碩士學(xué)位論文致謝11年的夏天，自己站在校門口，看著大門上“浙江大學(xué)”四個(gè)大字，激動(dòng)不已，為有幸成為浙大一子而倍感自豪。轉(zhuǎn)眼間，兩年半的研究生學(xué)

3、習(xí)生涯已接近尾聲，自己也即將離開熟悉的求是園。感謝浙江大學(xué)。竺可楨老校長有兩個(gè)經(jīng)典的問題：“諸位在校，有兩個(gè)問題應(yīng)該自己問問，第一，到浙大來做什么?第二，將來畢業(yè)后做什么樣的人?”這兩個(gè)問題一直伴隨著我成長，也時(shí)時(shí)刻刻提醒著我為之思考，為之鼓舞，更為之努力。謝謝您讓我領(lǐng)悟了求是精神，也謝謝您讓我明白了怎樣做人，怎樣做事。感謝我的導(dǎo)師張華星副教授。從論文的選題、實(shí)驗(yàn)方案的確定、實(shí)驗(yàn)工作的開展和實(shí)施到最后論文的撰寫等方面，張老師傾注了大量的心血。張老師嚴(yán)謹(jǐn)?shù)闹螌W(xué)態(tài)度、崇高的學(xué)術(shù)風(fēng)范以及勤奮的工作風(fēng)格，無不給我留下深刻的印象，讓學(xué)生欽佩不

4、已。值此論文工作完成之際，再次向辛勤培養(yǎng)我的導(dǎo)師張老師表示崇高的敬意和衷心的感謝!感謝王毅、成文凱、單環(huán)宇等同學(xué)在實(shí)驗(yàn)和生活上的幫助。在與他同窗學(xué)習(xí)兩年半的時(shí)間里，我收獲良多。衷心祝愿他們事業(yè)有成，生活幸福!感謝我讀研期間身邊的好友范輪旋、肖春同學(xué)，幫助我邁過生活中的一道道坎兒!祝愿她們順利畢業(yè)、前程似錦。感謝我的親人在生活中給我的支持、鼓勵(lì)和理解。今天我能夠?qū)W有所成，離不開他們的無私奉獻(xiàn)。祝愿他們平安健康。最后向所有關(guān)心我的老師、同學(xué)和親朋好友致以衷心的感謝!石澤賓2012年2月15曰于浙江大學(xué)求是園浙江大學(xué)碩士學(xué)位論文致謝Ⅱ浙江

5、大學(xué)碩士學(xué)位論文摘要雜多酸催化雙氧水氧化烯烴環(huán)氧化是一種清潔氧化工藝，有較好的應(yīng)用前景。催化過程與雜多酸種類、相轉(zhuǎn)移催化劑、溶劑、助劑和一些具體反應(yīng)條件都有關(guān)系。本論文研究了以雜多酸為催化劑，H202為氧化劑，無溶劑條件下甲基氯丙烯環(huán)氧化制備甲基環(huán)氧氯丙烷的工藝；從綠色化學(xué)角度出發(fā)，考察了氯球接枝季銨鹽負(fù)載過氧磷鎢酸的催化和回收套用性能；設(shè)計(jì)合成了一種新的催化劑載體一一氯球接枝雙季銨鹽，以提高過氧磷鎢酸負(fù)載量，加快催化反應(yīng)速率，并考察了其催化和回收套用性能。具體內(nèi)容如下：考察了四種雜多酸(磷鉬酸、磷鎢酸、過氧磷鉬酸和過氧磷鎢酸)季銨

6、鹽對甲基氯丙烯環(huán)氧化制備甲基環(huán)氧氯丙烷的催化效果，發(fā)現(xiàn)過氧磷鎢酸季銨鹽催化效果最好。優(yōu)化了過氧磷鎢酸季銨鹽的制備方法，簡化了制備工藝。通過單因素法考察了過氧磷鎢酸季銨鹽催化甲基氯丙烯環(huán)氧化的工藝條件，得到了最佳工藝條件：H202(30％)為O．1tool，甲基氯丙烯為0．3tool，催化劑為0．Sg(0．250mm01)，助催化劑(Na2HP04)為0．049(0．283mm01)，反應(yīng)溫度和反應(yīng)時(shí)間分別為604C和3．5h。此條件下，H202的轉(zhuǎn)化率接近100％，甲基環(huán)氧氯丙烷的產(chǎn)率為96．36％，選擇性達(dá)96．80％。為使催化劑

7、回收方便，考察了氯球接枝N，N．二甲基十二烷基叔胺負(fù)載過氧磷鎢酸催化甲基氯丙烯環(huán)氧化制備甲基環(huán)氧氯丙烷。發(fā)現(xiàn)最優(yōu)條件下，H202轉(zhuǎn)化率為98．2％，但甲基環(huán)氧氯丙烷的產(chǎn)率卻只有理論產(chǎn)率的一半。該催化劑最大的優(yōu)點(diǎn)是用可以回收套用，回收率在95％左右，套用時(shí)活性可以得到很好的保持。為提高負(fù)載型催化劑的負(fù)載量和催化能力，設(shè)計(jì)并合成了一種新的催化劑載體——氯球接枝雙季銨鹽，以提高載體中一離子的數(shù)量，進(jìn)而提高過氧磷鎢酸的負(fù)載量和催化能力。其結(jié)構(gòu)通過了紅外、核磁表征。成功制備了氯球接枝雙季銨鹽負(fù)載過氧磷鎢酸催化劑，優(yōu)化了其催化甲基氯丙烯環(huán)氧化的

8、反應(yīng)條件，其最佳反應(yīng)條件：H202為0．05mol，C4H7C1為0．175mol，催化劑為1．509，Na2HP04為0．059，反應(yīng)溫度和反應(yīng)時(shí)間分別為60"C和3h。此條件下，H202基本反應(yīng)完全，甲基環(huán)氧氯丙烷的產(chǎn)率為92．3