探索氫氧直接合成過氧化氫與氯丙烯環(huán)氧化反應(yīng)的集成過程研究

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1、天津大學碩士學位論文氫氧直接合成過氧化氫與氯丙烯環(huán)氧化反應(yīng)的集成過程研究姓名:王慶法申請學位級別:碩士專業(yè):化學工藝指導教師:王蒞20040701摘要環(huán)氧氯丙烷是一種重要的有機化工原料和中間體,當前的生產(chǎn)方法存在污染嚴重,成本高、能耗大等問題。使用過氧化氫做氧化劑環(huán)氧化烯烴制備環(huán)氧化合物的方法,雖具有選擇性高、過程清潔無污染的特點,但過氧化氫成本高,并且儲存和運輸困難,使得該過程很難進一步發(fā)展,因此急需開發(fā)新型的生產(chǎn)途徑。將環(huán)氧化反應(yīng)與氫氧直接合成過氧化氫藕合是烯烴環(huán)氧化反應(yīng)研究的方向和熱點?;诖?,本文對氫氧原位合成過氧化氫和氯丙烯環(huán)氧化反應(yīng)的集成過程進行了研究。考察了溶劑、溫度和過氧

2、化氫濃度對氯丙烯環(huán)氧化反應(yīng)的影響,發(fā)現(xiàn)甲醇是氯丙烯環(huán)氧化反應(yīng)的最佳溶劑,在常溫和過氧化氫濃度較低的情況下,該反應(yīng)體系仍能得到較高的環(huán)氧氯丙烷收率。在上述研究基礎(chǔ)上,分別以Pd和Au作為合成過氧化氫的活性組分,TS-1作為環(huán)氧化反應(yīng)的活性組分制備了雙功能催化劑,考察了制備方法、把源、還原條件、金屬負載量、R助劑對催化劑性能的影響。結(jié)果表明:以氯化把為把源,采用沉淀沉積法制備催化劑,在1500C,5%H2/9%N:的氣氛中進行還原得到的催化劑性能較好。對于把催化劑,負載量以lwt%為宜,而金催化劑以2wt%為宜。加入Pt助劑,能提高把催化劑的催化性能,其加入量以0.01wt%-0.02wt%

3、為佳。對催化劑進行XPS,丁PD-TPR,TEM等研究發(fā)現(xiàn),加入Pt后提高了耙的分散度和結(jié)合能,從而提高了催化性能。0.01%Pt-I%Pd/TS-1的催化效果最好。在0.01%Pt-1%Pd/TS-1催化下對氫氧原位合成過氧化氫和環(huán)氧化氯丙烯制備環(huán)氧氯丙烷的集成過程進行了研究,考察了溶劑、反應(yīng)時間、催化劑濃度和氯丙烯初始濃度對集成過程的影響。結(jié)果表明以30wt%的醇一水溶液為溶劑,在反應(yīng)時間為4h,催化劑濃度15g/L氯丙烯/甲醇=0.15:1(摩爾比)的條件下,環(huán)氧氯丙烷的收率和選擇性分別為。.6%和0.7%.最后,考察了制備方法和Pt助劑對TS-1催化氯丙烯環(huán)氧化反應(yīng)的影響。結(jié)果表

4、明負載的貴金屬對過氧化氫具有明顯的分解作用,R助劑的加入能部分提高催化劑的環(huán)氧化能力。XRD和FTIR分析結(jié)果表明,在負載過程中,欽硅分子篩的結(jié)晶度下降,并伴有一定的欽流失,這些是負載貴金屬后TS-1催化劑環(huán)氧化能力下降的主要原因。關(guān)鍵詞:氯丙烯環(huán)氧化,過氧化氫,雙功能催化劑,環(huán)氧氯丙烷,過程集成ABSTRACTEpichlorohydrin(ECH)isanimportantchemicalmaterialandintermediate.Inpresent,theproductiontechniquesofECHhavesomedistinctdisadvantages,suchass

5、everepollution,highcostandhigh-energyconsumption.TheprocessofepoxidationoflowolefinswithH202catalyzedbyTS-1hastheadvantagesofhighselectivityandnopollution.BecauseoftherelativelyhighcostofHz02andthetransportationandstorageofhydrogenperoxide,thisprocesshasnotbeencommercializeduptodate.Inordertoover

6、cometheeconomicobstacle,theintegrationoftheproductionof勿drogenperoxideandtheepoxidationofolefinsistheresearchorientationofolefinepoxidation.Basedonthis,theintegratedprocessofproductionofhydrogenperoxideandepoxidationofallylchloridehasbeenstudiedinthisthesis.Theefectsofdiferentsolvent,temperaturea

7、ndconcentrationofhydrogenperoxideonepoxidationofallylchloridewithH202usingTS-1wereinvestigated.Undertheroomtemperatureandlowconcentrationofhydrogenperoxide,relativelyhighyieldofECHwasstillobtained.Methanolistheoptimals

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