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《脂肪醇胺化制叔胺催化劑的研究與開發(fā)》由會(huì)員上傳分享，免費(fèi)在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫。
1、中國(guó)日用化學(xué)工業(yè)研究院碩士學(xué)位論文脂肪醇胺化制叔胺催化劑的研究與開發(fā)姓名：譚平申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別：碩士專業(yè)：應(yīng)用化學(xué)指導(dǎo)教師：李秋小2003.5.1中國(guó)日用化學(xué)工業(yè)研究院碩士研究生畢業(yè)論文摘要以碳酸鈣為載體，占催化劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)的67％，銅和鎳為活性組分，再輔以助催化劑組分，采用共沉淀法分別制備了不同比例的Cu—Ni、Cu—Ni．Zn、Cu．Ni．A1、Cu—Ni．La、Cu．Ni．Zn．La以及Cu．Ni—Ba等系列催化劑，采用間歇式鼓泡攪拌液相反應(yīng)裝置測(cè)試了各催化劑的活性和選擇性，并用TPD、TPR、XPS、BET方法等手段進(jìn)行了催化劑的H：吸附能力、還原性能、元素價(jià)態(tài)、比表面積和平均孔徑以及
2、粒度分布的表征。將催化劑的胺化性能和表征結(jié)果進(jìn)行關(guān)聯(lián)，研究了催化劑中銅鎳比例和助催化劑組分對(duì)催化劑性能的影響。研究發(fā)現(xiàn)，催化劑中銅鎳組分的比例和助催化劑組分Zn、AI、La和Ba的加入對(duì)催化劑的性能皆有較大影響。其中銅鎳比例對(duì)催化劑的活性影響顯著，催化劑的活性隨銅鎳比例增大而明顯升高，當(dāng)催化劑中銅鎳比例為32：l時(shí)，十二醇的轉(zhuǎn)化率可達(dá)99％以上，產(chǎn)物中十二烷基二甲基叔胺的含量也達(dá)到了95％，但副產(chǎn)物高沸物雙十二烷基甲基叔胺的含量較高，達(dá)到了3．41％，表明催化劑活性較高，但選擇性還不夠；第三組分的加入均不同程度低降低了催化劑的活性，但對(duì)催化劑選擇性的影響卻有好有差，zn、La和Ba的加入
3、改善了催化劑的選擇性，其中Ba的效果最為明顯，可使催化反應(yīng)產(chǎn)物中高沸物雙十二烷基二甲基叔胺的含量降至2％以下，而目標(biāo)產(chǎn)物的收率也可達(dá)94％以上，Zn和La對(duì)催化劑選擇性的改善存在協(xié)同效應(yīng)，二者同時(shí)加入比單獨(dú)加入時(shí)催化劑選擇性更好，而Al的加入?yún)s大大降低了催化劑的選擇性。H2-TPD的結(jié)果表明，隨著催化劑中銅鎳比例增大，催化劑活性增大，催化劑的吸氫能力下降，而助催化劑組分的加入?yún)s使催化劑的吸氫能力普遍增強(qiáng)，表明高活性的胺化催化劑并不需要很強(qiáng)的吸氫能力。H2一TPR的結(jié)果表明，助催化劑組分的加入使催化劑中活性組分銅鎳的還原性能下降，這可能是影響催化劑活性的另～因素。XPS表征結(jié)果表明La和B
4、a的加入有效地抑制了催化劑表面Ni的還原，使Ni保持在較高價(jià)態(tài)．而反應(yīng)產(chǎn)物中副產(chǎn)物雙十二烷基甲基叔胺的含量與催化劑表面Ni所帶平均正電荷關(guān)系密切，Ni所帶平均正電荷越高，雙十二烷基甲基叔胺含量則越低，說明La和Ba的加入通過對(duì)Ni的影響有效地抑制了副反應(yīng)二甲胺的歧化，提高了催化劑的選擇性。關(guān)鍵詞：脂肪醇；叔胺：催化胺化；選擇性；活性；比表面積；平均孔徑；粒徑分布：共沉淀法：程序升溫脫附；程序升溫還原；x．射線光電予能譜中國(guó)k：q用化學(xué)工業(yè)研究院碩士研究生畢業(yè)論文AbstractCu．Ni，Cu—Ni—Zn，Cu·Ni-A1，Cu—Ni·La，Cu-Ni—Zn—LaandCu—Ni—Bac
5、atalystssupportedonCaC03withdifferentCu：Niratiowerepreparedbycoprecipitationmethodandtestedbyaminationofn—dodecanolwithdimethylaminewithbatchwisedreactorinliquidphase．Theperformancesofcatalysts，suchasBETsurfacearea，averageporediameter，particlediameterdistribution，elementvalence，H2absorptioncapaci
6、tyandreducibility,etc．，werecharacterizedbyTPD，TPR，XPS，BET,etc．ItwasfoundthattheperformancesofCu—NicatalystswereaffectedremarkablybyCu]NiratioandtheadditionofZn，La,Ba，orA1．TheactivityandselectivityofcatalystincreasedasCu，Niratioincreased．Theconversionofdodecylalcoholwashi：gherthan99％．a(chǎn)ndthecontent
7、ofdodecyldimethylamineinaminationproductsreachedabout95％whileCu／Niratiowas32：1，butamountofdidodecylmethylamineinaminationproductsachieved3．41％，whichindicatedtheactivityofcatalystWashigh，buttheselectivityWasnotSOsatisfi
