基于過渡金屬氧化物_USY催化劑的神東煤催化熱解研究

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1、分類號:TQ530學(xué)校代碼:10697密級:公開學(xué)號:20152075055It字位論文MA'STERSDISSERTATION基于過渡金屬氧化物/USY催化劑的神東煤催化熱解研究學(xué)科名稱:能源化學(xué)工程作者:李剛指導(dǎo)老師:馬曉迅教授西北大學(xué)學(xué)位評定委員會二〇一八年StudyonCatalyticPyrolysisofShendongCoalBasedonTransitionMetalOxide/USYCatalystsAthesissubmittedtoNorthwestUniversityinpartialfulfillm

2、entoftherequirementsforthedegreeofMasterinEnergyChemicalEngineeringByLiGangSupervisor:MaXiaoxunProfessorJune2018摘要煤炭在我國能源消費結(jié)構(gòu)中的比重超過60%,足見煤炭在我國能源地位中非常重要。煤的熱解既是實現(xiàn)煤炭高效清潔轉(zhuǎn)化利用的關(guān)鍵環(huán)節(jié),也是當(dāng)前熱能轉(zhuǎn)化效率最高的一種煤炭常規(guī)利用方式。本文通過等體積浸漬法,使用Fe2O3、Co3O4、NiO、MoO3四種過渡金屬氧化物分別改性USY分子篩,制得單組份過渡金屬氧化物負載的MexOy/USY催化劑和雙組份過渡金屬氧化

3、物負載的MeMo/USY催化劑,并借助ICP、XRD、BET、NH3-TPD、TG等手段進行表征。在粉-粒流化床進行一系列的神東煤熱解和催化熱解實驗,分別考察了過渡金屬氧化物種類和負載量對USY的改性作用及其對熱解產(chǎn)物的影響。結(jié)果表明,過渡金屬氧化物的負載不會改變USY的物相結(jié)構(gòu),但過渡金屬氧化物的負載量越大,孔容和比表面積的減小幅度、酸量的增加幅度越大;半焦收率基本保持在65%左右;USY分子篩具有“降酚提萘”的作用,焦油中萘類化合物的含量可達79.81%;MexOy/USY使焦油中酚類、含氧化合物、脂肪烴的含量分別增加,萘類的含量及H2、C2的收率分別降低;Fe2O3/

4、USY、Co3O4/USY、MoO3/USY催化劑使CH4、CO2、CO的收率和氣體總收率分別增加,C3的收率減??;NiO/USY催化劑使單環(huán)芳烴的含量及CO2的收率降低,而C3的收率增加;Fe2O3、Co3O4、NiO改性Mo/USY催化劑后,焦油中單環(huán)芳烴、聯(lián)(多)苯化合物的含量分別增加,CH4、CO2、C2、C3收率及氣體總收率提高,積炭問題顯著改善;FeMo/USY、CoMo/USY分別降低了焦油中酚類和脂肪烴的含量,增加了含氧化合物的含量,提高了CO的收率;CoMo/USY、NiMo/USY分別降低了稠環(huán)芳烴、萘類的含量,提高了H2的收率。關(guān)鍵詞:粉-粒流化床,分

5、子篩,過渡金屬氧化物,改性,催化熱解,產(chǎn)物調(diào)控IABSTRACTCoalinChina'senergyconsumptionaccountedformorethan60%,indicatingthatcoalisveryimportantinChina'senergystatus.Thepyrolysisofcoalisnotonlythekeylinktorealizeefficientandcleanconversionofcoal,butalsoakindofroutinecoalutilizationwiththehighestheatconversioneffic

6、iency.Inthispaper,USYweremodifiedbythesamevolumeimpregnationmethodusingFe2O3,Co3O4,NiO,MoO3respectivelytoprepareone-componenttransitionmetaloxidesupportedMexOy/USYcatalystsandtwo-componenttransitionmetaloxidesupportedMeMo/USYcatalysts,andcharacterizedbyICP,XRD,BET,NH3-TPD,TG,etal.Aseriesof

7、pyrolysisandcatalyticpyrolysisexperimentsofShendongcoalwerecarriedoutinapowder-particlefluidizedbed.TheeffectsofthetypeandloadingoftransitionmetaloxidesontheUSYanditseffectsonthepyrolysisproductswereinvestigated.Theresultsshowthattheloadingoftransitionmetaloxi

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