CeO2基乙苯催化脫氫制苯乙烯催化劑的研究

CeO2基乙苯催化脫氫制苯乙烯催化劑的研究

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1、摘要在常壓、反應溫度620℃、液態(tài)空速1.0h.1、乙苯與水的體積比1:2的反應條件下,考察了Ce02、Ce02.K20以及Fe203.Ce02催化劑的乙苯脫氫活性,利用XRD、XFS以及Ar濺射技術對催化劑物相和表面價態(tài)進行分析,其結果與催化活性關聯(lián),研究結果如下:l:Ce02本身具有優(yōu)良的乙苯脫氫活性,其苯乙烯收率穩(wěn)定在38.5%左右。添加鉀助劑后,脫氫反應進行l(wèi)Oh,Ce02.K20催化劑的苯乙烯收率從39.4%升高至51.O%,隨后催化活性逐漸下降,脫氫反應50h,苯乙烯收率是42.3%。鉀助劑含量

2、的增加對苯乙烯收率影響甚小。在Fe20s-Ce02催化劑組分中,C002含量從O%增加到8%,乙苯轉化率隨之逐漸增加;當Ce02含量在8%時,乙苯轉化率達到最大值20.4%;當Ce02含量大于8%時,乙苯轉化率逐漸下降。2:研究表明,Ce02是一種Ce3+和Cc4+共存的混合價態(tài)氧化物。在乙苯脫氫條件下,ce02催化劑表面存在如下動態(tài)平衡:Ce02#H片2.,。co;CP02吖(0

3、.Ce02幔物相穩(wěn)定密切相關,乙苯催化脫氫的活性相可能是Cc02.Ce02略。Cc02催化劑表面ce3+/Ce"+比值下降,其副產(chǎn)物(苯和甲苯)含量隨之減少,乙苯脫氫選擇性隨之提高。3:在高溫作用下,C002和KOH相互作用形成Ce.O.K鍵。Ce02.K20催化劑表面Ce”相對含量減少,乙苯脫氫副產(chǎn)物(苯+甲苯)含量隨之減少,苯乙烯選擇性相應提高,Ce”是乙苯脫氫副產(chǎn)物(苯和甲苯)的活性中心。乙苯脫氫反應條件下,Ce02.K20催化劑表面物相擬似如下動態(tài)平衡:Q一0一K寺ceo,一,寺&D2(嘛

4、。表面Cc-O-K鍵的水解,促進催化活性的上升;當Cc-O.K鍵趨向完全水解,催化活性隨之逐漸下降。催化活性穩(wěn)定時,催化劑表面物相趨向如下平衡cP02#虧Hz,豸CO曼cP02一,(o

5、脫氫活性衰退時間也隨之延緩。Fe2+/Fe3+比值從0.60減少到0.54、ce3+/ce4+A0.155減少到0.140,乙苯轉化率隨之上升;Fe2We3+和ce3+/ce4"比值分別為0.54和0.140時,乙苯轉化率達到最佳值;Fe2+/Fe3+比值從0.54減少到0.49、ce3+Ice4+從O.140減少到0.120,乙苯轉化率隨之下降。關鍵詞:Ce02,催化劑,XPS,XRDIIAbstractInthispaper,theactivitiesofCe02,Ce02·K20andFe203·Ce

6、02catalystsforethylbenzenedehydrogenationweremeasuredunderthereactionconditionsof620"C,atmosphericpressure,thespacevelocityof0.6h-1andtheSteam/EBratio(involume)of0.5.Thecrystal咖lmlr.candsurfacestateoftheactivecomponentsofthecatalystswereinvestigatedbyusing

7、X-raydiffraction,XPSmethodsand心sputteringtechnology,andthenrelatedtothecatalystactivity.Theresultsareshownasfollows:1:Ce02exhibitsgoodactivityforthedehydrogenationofethylbenzene,theyieldofstyreneWasmeasuredtObeabout38.5%.ForCe02-K20catalystwithpotassiumadd

8、itive,after10hreaction,thestyreneyieldincreasedfrom39.4%to51.0%,thendecreasedwithincreasingthereactiontimefurther,finallydecreasedto42.0%after50hreaction.Theeffectofthecontentofpotassiuminthecatalystonthestyr

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