絲裂霉素在殼聚糖-石墨烯修飾電極中的電化學行為文獻綜述

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1、文獻綜述絲裂霉素在殼聚糖-石墨烯修飾電極中的電化學行為1引言絲裂霉素為廣譜類抗癌藥，可以和DNA分子結(jié)合抑制核酸的合成，具有廣泛高效的抗癌性，應(yīng)用較為廣泛。對乳腺癌、急性白血病、惡性淋巴瘤、消化道癌及其它實體瘤有效。因此，研究它的檢測方法和反應(yīng)機理都具有重要意義。本次論文的主要目標是采用殼聚糖-石墨烯修飾電極測定絲裂霉素的電化學研究，考察絲裂霉素在電極表面的電化學行為。并通過這個化學行為來研究檢測絲裂霉素的含量，建立一種新型的分析方法，同時研究影響測定的干擾因素，并將此法用于實際樣品的測定。石墨烯晶體具有確定的原子和電子結(jié)構(gòu)，對石墨烯進行改性可以有效調(diào)變其結(jié)構(gòu)和性能，實現(xiàn)更為豐富

2、的功能和應(yīng)用。與富勒烯和碳納米管相似，石墨烯可以進行化學修飾、化學摻雜、表面官能化、生成衍生物等改性方式。例如，石墨烯經(jīng)氧化后生成石墨烯氧化物(graphemeoxide，GO)，與氫原子鍵合形成石墨烷(graphane)，在石墨烯晶格中引入氮原子后變成氮摻雜石墨烯或氮化碳(carbonnitride)。這些石墨烯的衍生物表現(xiàn)出與石墨烯迥異的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)，在微電子、復(fù)合材料、催化、儲氫等領(lǐng)域有著重要的應(yīng)用[1]。在2006--2008年間，石墨烯已被制成彈道輸運晶體管(Ballistictransistor)和平面場效應(yīng)管(Field．effecttransistors)，并且吸引

3、了大批科學家的興趣。針對石墨烯晶體管的開關(guān)比較差的缺點，AMICA和曼切斯特大學的研究人員利用石墨烯的可逆化學修飾，使得石墨烯場效應(yīng)晶體管的開關(guān)效應(yīng)大于106，這種可逆的轉(zhuǎn)換可能被用于非易失性存儲[2]；石墨烯高的導(dǎo)電性和透光性可使其用于透明電極、觸摸屏、液晶顯示、有機光伏電池以及LED[3,4]；由于具有非常巨大的比表面積，石墨烯另外的潛在用途就是超級電容器的導(dǎo)電板[5]。納米金即指金的微小顆粒，其直徑在1～100nm，具有高電子密度、介電特性和催化作用，能與多種生物大分子結(jié)合，且不影響其生物活性。由氯金酸通過還原法可以方便地制備各種不同粒徑的納米金，其顏色依直徑大小而呈紅色至

4、紫色。作為現(xiàn)代四大標記技術(shù)之一的納米金標記技術(shù)(nanogoldlabellingtechique)，實質(zhì)上是蛋白質(zhì)等高分子被吸附到納米金顆粒表面的包被過程。吸附機理可能是納米金顆粒表面負電荷，與蛋白質(zhì)的正電荷基團因靜電吸附而形成牢固結(jié)合，而且吸附后不會使生物分子變性，由于金顆粒具有高電子密度的特性，在金標蛋白結(jié)合處，在顯微鏡下可見黑褐色顆粒，當這些標記物在相應(yīng)的配體處大量聚集時，肉眼可見紅色或粉紅色斑點，因而用于定性或半定量的快速免疫檢測方法中。由于球形的納米金粒子對蛋白質(zhì)有很強的吸附功能，可以與葡萄球菌A蛋白、免疫球蛋白、毒素、糖蛋白、酶、抗生素、激素、牛血清白蛋白等非共價結(jié)

5、合，因而在基礎(chǔ)研究和實驗中成為非常有用的工具。利用殼聚糖與納米金良好的生物相容性及蛋白固定能力，制備了兼具導(dǎo)電性和透光性的人免疫球蛋白G(IgG)修飾膜，用于修飾玻碳電極，研制了新型電化學發(fā)光免疫傳感器，并通過掃描電鏡(SEM)及交流阻抗技術(shù)(EIS)考查了傳感器表面性質(zhì)。將該電化學發(fā)光傳感器應(yīng)用于人血中IgG的檢測，結(jié)果令人滿意[6]。2石墨烯的應(yīng)用ZhangQian[7]等人研究一種新型的電化學設(shè)計平臺結(jié)合具有生物相容性的單鏈DNA(ss-DNA)和石墨烯優(yōu)良的導(dǎo)電性(GP)，這個納米復(fù)合物(用ss-DNA—GP修飾)是第一次被用作電極材料和用來固定和生物傳感器氧化還原反應(yīng)所

6、需的酶，對靜電極相互作用的基礎(chǔ)上，辣根過氧化物酶(HRP)自組裝用ss-DNA/GP修飾在玻碳電極(GC)去形成一個HRP/ss-DNA/GP/GC電極，紫外/可見光譜和紅外光譜被用來檢測這個自組裝過程和表明固定HRP，ss-DNA/GP來保留其天然結(jié)構(gòu)良好，HRP具有一對穩(wěn)定而良好的氧化還原峰，有正式潛在的—0.26V(vs.Ag/AgCl)，在PH為7的磷酸緩沖溶液中得到在HRP/ss-DNA/GP/GC表面，這表明直接電子轉(zhuǎn)移在固定的HRP上和電極上，此外，該修飾電極對過氧化氫具有良好的電催化現(xiàn)象和高的敏感性，寬的線性范圍，和好的穩(wěn)定性，因此，ss-DNA/GP納米復(fù)合物提

7、供了氧化酶新型高效的平臺，直接電化學有一個很好的應(yīng)用，在合成第三代電化學傳感器。Wu[8]等人在葡萄糖氧化酶和石墨烯的直接電化學做了一定研究，這個伏安結(jié)果顯示葡萄糖氧化酶組裝在石墨烯上面，保留了它的自然結(jié)構(gòu)和生物活性，呈現(xiàn)出一個表面修飾過程，經(jīng)歷有效直接電子轉(zhuǎn)移反應(yīng)常數(shù)(ks)2.68s-1，這個工作是開拓一個建立在氧化(GOx-graphene/GC)電極的電催化還原上的新穎的測試葡萄糖的方法。自組裝的葡萄糖氧化酶能夠電催化還原溶解氧，隨著葡萄糖的加入，還原峰下降，可以用來檢測