新型包覆碳化鎢載體負載Pd催化劑的性能.pdf

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1、化學工程師ChemicalEngineer2015年第O1期DOI:10.16247~.cnki.23-1171/tg20150110科研與新型包覆碳化鎢載體負載開發(fā)Pd催化劑的性能張艷鑫,鄔冰,高穎(哈爾濱師范大學化學化工學院,黑龍江哈爾濱150025)摘要:以VulcanXC一72R活性碳作為碳源,采用高溫熱處理還原法,在活性碳表面原位還原鎢酸銨,形成表面包覆鎢的碳化物結構的載體。通過BET等當鎢酸銨用量適宜時,形成的鎢的碳化物的平均孑L徑較大,較大介孔所占比例較大,以其為載體制備的Pd催化劑Pd/WC一2其電荷傳遞阻抗和擴散阻抗都較小。催化劑Pd/WC一2對甲

2、酸的氧化不但具有較高的活性,同時也具有很好的穩(wěn)定性。關鍵詞:鈀;碳化鎢;甲酸;電催化氧化中圖分類號:0646文獻標識碼:APerformanceofthePdcatalystsupportedbyactivecarboncoatedtungstencarbideZHANGYan—xin.WUBing.GAOYing(CollegeofChemistryandChemie~Engineering,HarbinNormalUniversity,Harbin150025,China)Abstract:Thecarbonsuppo~coatedtungstencarbide

3、fromreducingacidamineonthecarbonsurfaceispre—paredusingVulcanXC一72activatecarbonascarbonsource.ThepreparationmethodisthroughhightemperaturereductionlWhentheamountofammoniumtungstateissuitableinpreperation,theaverageporesizeoftungstencarbideformedislargerandthePdcatalystwithitssupported

4、Pd/WC-2waspossesslowchargetransferresistanceandlowdifusionresistance.ThePd/WC-2catalystisnotonlyhashighactivity,butalsohasgoodstabilityforformicacidelectrooxidation.Keywords:palladium;tungstencarbide;formicacid;electrocatalyticoxidation燃料電池是一種綠色高效的新型能源技術,在高的催化劑,但Pd基催化劑的的穩(wěn)定性不夠好,活環(huán)境污染日益嚴

5、重的今天越來越引起關注。直接甲性衰減得比較快,這是制約直接甲酸燃料電池商品酸燃料電池(DFAFC)屬于低溫燃料電池,由于甲酸化關鍵技術之一。催化劑的穩(wěn)定性除了與活性組作為低溫燃料電池的燃料有許多優(yōu)點,例如與甲分自身的性質(zhì)相關外,還與載體的穩(wěn)定性,活性組醇f1]相比無毒,易于氧化,膜間滲透率較小等,所以分與載體間的相互作用密切相關。從催化劑的成本近年來科研人員對甲酸氧化的陽極催化進行了大和實際角度考慮,最常用的電催化劑載體為碳黑材量的研究,并取得了很大的進展【2'。陽極催化劑是料。但碳黑材料與活性組分之間的相互作用較弱,影響DFAFC電池性能的最關鍵材料之一,提高催金

6、屬材料容易聚集、脫落,降低催化劑的活性?;瘎┑幕钚院头€(wěn)定性能夠較大程度的提高整個電此外碳黑的抗氧化性和抗腐蝕性較差,這是碳黑材池的電化學性能。研究發(fā)現(xiàn)Pt基和Pd基催化劑對料應用于低溫燃料電池催化劑載體的主要問題。碳甲酸的氧化都有很高的電催化活性。特別是Pd基化鎢(WC)具有良好的抗氧化性,高的硬度和耐磨催化劑是迄今為止發(fā)現(xiàn)的對甲酸催化氧化活性最性;與貴金屬粒子之間有較強的作用力;具有良好的導電和導熱性。所以WC作為催化劑的載體具有較大的應用前景。本論文利用碳熱還原法在活性碳收稿日期:2014—12—08’表面原位生成一層WC,形成WC包覆結構的載體?;痦椖浚汉邶?/p>

7、江省自然科學基金(B201002);哈爾濱市科技創(chuàng)新人用該載體制備的Pd催化劑對甲酸的電催化氧化具才專項資金項目(2010RFXXGO18);黑龍江省高??萍紕?chuàng)新團隊建設計劃(No.2011TDOIO)有很好的催化活性和穩(wěn)定性。作者簡介:張艷鑫(1989一),漢,女,在讀碩士研究生,研究方向:低溫燃料電池陽極電催化。1實驗部分通訊作者:高穎(1963一),女,哈爾濱人,博士,教授,研究方向:低溫燃料電池陽極電催化。2015年第01期張艷鑫等:新型包覆碳化鎢栽體負載Pd催化劑的性能1.1試劑和儀器部分制備的催化劑電極。甲酸在不同催化劑電極上vulc肌XC一72R活

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