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1、配位氫化物L(fēng)iAlH4/MgH2復(fù)合儲(chǔ)氫材料體系放氫性能探究 摘要：實(shí)驗(yàn)采用工業(yè)用原料LiAlH4作為研究的主要材料，研究了LiAlH4/MgH2體系的放氫性能。結(jié)果表明，LiAlH4與MgH2摩爾比為1:0.5時(shí)，LiAlH4/MgH2體系的放氫量最大。并且隨著LiAlH4與MgH2摩爾比的增大，試樣的放氫量呈現(xiàn)出了一個(gè)逐步降低的趨勢(shì)。關(guān)鍵詞：LiAlH4/MgH2;摩爾比;放氫性能中圖分類號(hào)：O613文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A前言自從1997年NaAlH4被報(bào)道具有可逆儲(chǔ)氫性能以來[1]，一系列的配位
2、氫化物儲(chǔ)氫合金得到了廣泛的研究。和NaAlH4相比，LiAlH4具有更高的儲(chǔ)氫性能，其儲(chǔ)氫量為10.6％[2]。此外，MgH2也是一種研究前景廣闊的儲(chǔ)氫材料，其理論儲(chǔ)氫量高達(dá)7.7wt.%[3-4]，比傳統(tǒng)過渡金屬儲(chǔ)氫合金都高，但是由于MgH2穩(wěn)定性好（ΔH=76.0KJ/mol），導(dǎo)致其分解放氫溫度較高。Zhang[5]研究發(fā)現(xiàn)，LiAlH4的存在能夠改善MgH2的放氫熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)。本章我們將對(duì)LiAlH4/MgH2體系放氫性能進(jìn)行研究，重點(diǎn)分析LiAlH4和MgH2摩爾比對(duì)LiAlH4/M
3、gH2體系放氫性能的影響。實(shí)驗(yàn)過程5原料LiAlH4（≥96%），MgH2（≥99.5%），由于二者在空氣中很容易吸水而分解氧化，所以LiAlH4和MgH2原料放置在充有高純氬氣的手套箱中保存。試樣的制備首先將LiAlH4和MgH2按照摩爾比分別為1:0.5、1:1、1:1.5、1:2分別在氬氣手套箱中進(jìn)行稱量之后放到充有氬氣的球磨罐中，然后從手套箱中取出在行星式球磨機(jī)中球磨，球磨時(shí)間為1h，球料比為40：1。放氫性能測(cè)試LiAlH4/MgH2體系放氫性能進(jìn)行的放氫性能測(cè)試是在PCT(Press
4、ure-Composition-Temperature)設(shè)備中進(jìn)行的，首先將PCT設(shè)備抽真空，在真空條件下將LiAlH4/MgH2復(fù)合體系試樣加熱200℃進(jìn)行放氫，保溫時(shí)間為180min，升溫速率為5℃/min。實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)從40℃開始記錄，每三分鐘記錄一次。根據(jù)試樣放氫壓強(qiáng)，通過數(shù)據(jù)處理軟件計(jì)算出試樣的放氫量。結(jié)果與分析5圖1給出了試樣升溫至200℃過程中，摩爾比分別為1:0.5、1:1、1:1.5、1:2的LiAlH4/MgH2體系的時(shí)間-放氫量曲線。由圖中曲線可以看出，當(dāng)LiAlH4和MgH2
5、的摩爾比為1:0.5時(shí)，試樣具有最大的放氫量為5.75wt.%，且隨著LiAlH4與MgH2摩爾比的增大，樣品放氫量呈現(xiàn)出來逐步降低的趨勢(shì)，其主要原因是不同摩爾比下LiAlH4/MgH2體系的理論儲(chǔ)氫量不同，摩爾比為1:0.5、1:1、1:1.5、1:2的LiAlH4/MgH2體系的理論放氫量分別為9.8wt.%、9.38wt.%、9.09wt.%、8.89wt.%。圖1時(shí)間-放氫量曲線圖2溫度-放氫量曲線圖2給出了溫度-放氫量的關(guān)系曲線，不難看出，摩爾比1:2的試樣的放氫溫度最低，大約為180
6、℃，摩爾比為1:0.5的試樣的放氫溫度比前者高了10℃。根據(jù)四組試樣的放氫情況，結(jié)合Zhang[6]的研究，在40℃-200℃的升溫過程中，LiAlH4/MgH2體系的反應(yīng)過程如下：3LiAlH4→Li3AlH6+2Al+3H2(1)Li3AlH6→3LiH+Al+3/2H2(2)12Al+17MgH2→Al12Mg17+17H2(3)根據(jù)圖1顯示的結(jié)果，LiAlH4/MgH2體系的最大放氫量為5.7wt.%，低于理論放氫量，這主要是因?yàn)?00℃時(shí)LiAlH4主要進(jìn)行前兩步反應(yīng)，MgH2的加入使
7、得反應(yīng)（3）可以進(jìn)行，LiAlH4/MgH2體系的儲(chǔ)氫量得以提高，故而增加了放氫量。此外，綜合考慮放氫時(shí)間與放氫量，我們將LiAlH4/MgH2體系的最佳摩爾比確定為1:0.5。5結(jié)論本次研究主要分析了LiAlH4與MgH2摩爾比對(duì)LiAlH4/MgH2放氫性能的影響。結(jié)果顯示，隨著LiAlH4與MgH2摩爾比的增大，樣品放氫量逐步降低。當(dāng)LiAlH4和MgH2的摩爾比為1:0.5時(shí)，試樣具有最大的放氫量，約為5.75wt.%。參考文獻(xiàn)[1]BBogdanović,MSchwickar
8、di.Ti-dopedalkalimetalaluminiumhydridesaspotentialnovelreversiblehydrogenstoragematerials[J].JAlloysCompd,1997,253-254:1-9.[2]AndreasenaA,VeggeaT,PedersenaAS.Dehydrogenationkineticsofas-receivedandball-milledLiAlH4[J].JSolidStateChem,2005,178:3664-36
