甲滅酸金屬配合物的合成及其催化烯烴氧化活性研究

甲滅酸金屬配合物的合成及其催化烯烴氧化活性研究

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1、學(xué)校代碼:號:專業(yè)學(xué)位碩士論文甲滅酸金屬配合物的合成及其論文題催化烯烴氧化活性研究專業(yè)學(xué)位類別藥學(xué)研究方向:化學(xué)生物學(xué)論文作者:李騰指已教師張井巖教授:定稿日期:年月日學(xué)位論文使用授權(quán)聲明本學(xué)位論文作者完全了解學(xué)校有關(guān)保留、使用學(xué)位論文的規(guī)定,同意學(xué)校保留并向國家有關(guān)部門或機構(gòu)送交論文的復(fù)印件和電子版,允許論文被查閱和借閱。本人授權(quán)華東理工大學(xué)可以將本學(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容編入有關(guān)數(shù)據(jù)庫進行檢索,可以采用影印、縮印或掃描等復(fù)制手段保存和匯編學(xué)位論文。保密論文在解密后遵守此規(guī)定。論文涉密情況:不保密□保密,

2、保密期(年—月—日至—年—月—日)學(xué)位論文作者簽名:指導(dǎo)老師簽名:日期評;月》日日期:年月日分類號:密級:華東理工大學(xué)碩士專業(yè)學(xué)位論文甲滅酸金屬配合物的合成及其催化烯烴氧化活性研究李騰指導(dǎo)教師姓名:張井巖教授華東理工大學(xué)申請學(xué)位級別:碩士專業(yè)名稱藥學(xué)論文定稿日期:論文答辯日期:學(xué)位授予單位:華東理工大學(xué)學(xué)位授予日期:答辯委員會主席王世立高工評閱人:章飛芳副教授柯燕雄副教授作者聲明我鄭重聲明:本人恪守學(xué)術(shù)道德,崇尚嚴(yán)謹(jǐn)學(xué)風(fēng)。所呈交的學(xué)位論文,是本人在導(dǎo)師的指導(dǎo)下,獨立進行研究工作所取得的結(jié)果。除文中明確注明和

3、引用的內(nèi)容外,本論文不包含任何他人已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的內(nèi)容。論文為本人親自撰寫,并對所寫內(nèi)容負(fù)責(zé)。論文作者簽名:年月曰華東理工大學(xué)碩士學(xué)位論文第頁甲滅酸金屬配合物的合成及其催化烯烴氧化活性研究摘要甲滅酸與過渡金屬形成的配合物不僅能提高甲滅酸的藥物活性而且能降低其毒副作用。由于含有過渡金屬離子,這些甲滅酸金屬配合物還表現(xiàn)出很多特有的性質(zhì),如催化氧化、抗菌活性、抗惡性增殖活性等。本論文旨在研宄甲滅酸金屬配合物催化氧化烯烴的活性,探索金屬離子以及配合物的結(jié)構(gòu)對它們的催化活性的影響?;谡n題組前期的研究工作,利用甲滅

4、酸(和過渡金屬離子、、、以及含氮雜環(huán),聯(lián)啦唆(、,菲羅啉(輔助配體合成了種甲滅酸金屬配合物,其中、和三種配合物未見文獻報道。這些配合物都通過紫外光譜、元素分析、紅外光譜等方法進行了表征。的晶體結(jié)構(gòu)表明它為單核六配位結(jié)構(gòu),鎳離子與兩分子甲滅酸、兩分子甲醇和一分子,’聯(lián)吡啶配位,形成一個扭曲的八面體結(jié)構(gòu)。為了系統(tǒng)研究這些甲滅酸金屬配合物催化烯烴氧化的活性,以甲滅酸鈷配合物為模型催化劑,系統(tǒng)考察了溶劑、溫度、時間等反應(yīng)條件對催化反應(yīng)的影響,得到了最佳催化反應(yīng)條件。在此反應(yīng)條件下我們比較了合成的其它甲滅酸配合物的催

5、化活性。研宄發(fā)現(xiàn)除了甲滅酸鋅配合物沒有烯烴氧化催化活性外,其它甲滅酸金屬配合物均表現(xiàn)出一定的烯烴氧化催化活性。其中和兩個甲滅酸金屬配合物具有良好催化能力,它們的活性高于甲滅酸的其它金屬配合物。以二氯乙烷為溶劑、叔丁基過氧化氫為氧化劑,在?;亓饕恍r,這兩個配合物能催化苯乙烯生成苯甲醛,其轉(zhuǎn)化率分別為和,選擇性分別為和。關(guān)鍵詞:甲滅酸金屬配合物;催化氧化;苯乙烯第頁華東理工大學(xué)碩士學(xué)位論文,,,,、,,,,,,°,,華東理工大學(xué)碩士學(xué)位論文第頁目錄第章前言職甲滅酸及其甲滅酸金屬配合物甲滅酸非甾體抗炎藥的金屬猛

6、配合物非甾體抗炎藥的金屬鈷配合物非留體抗炎藥的金屬鎮(zhèn)配合物非留體抗炎藥的金屬銅配合物非甾體抗炎藥的金屬鋅配合物甲滅酸和其他金屬的配合物甲滅酸金屬配合物的抗氧化活性金屬配合物的催化烯烴氧化本論文的研究思路第章甲滅酸過渡金屬配合物的制備及其表征弓言實驗部分實驗材料溶液配制實驗方法甲滅酸金屬配合物的合成結(jié)構(gòu)表征電導(dǎo)率質(zhì)譜紫外可見光吸收紅外光譜晶體結(jié)構(gòu)本章小結(jié)第章甲滅酸過渡金屬配合物的催化氧化活性研宄弓言實驗部分第頁華東理工大學(xué)碩士學(xué)位論文實驗材料溶液配制實驗方法結(jié)果與討論催化活性的初步研究溶劑的篩選溫度的優(yōu)化氧化

7、劑的篩選反應(yīng)時間的優(yōu)化氧化劑當(dāng)量的優(yōu)化催化劑的優(yōu)化不同烯烴的催化氧化效果比較不同配合物的催化活性比較催化反應(yīng)機理討論本章小結(jié)第章總結(jié)與展望展望參:獻艦華東理工大學(xué)碩士學(xué)位論文第頁第章前言概述甲滅酸是一種傳統(tǒng)的非留體抗炎藥,臨床上用于治療關(guān)節(jié)炎引起的炎癥和疼痛等癥狀,長期服用甲滅酸會有腸道和肝臟等部位的副作用。近年來研宄發(fā)現(xiàn),甲滅酸等非留體抗炎藥的衍生物不僅能提高藥物活性、而且能降低其毒副作用。例如,非留體抗炎藥的幾基替換成橫胺基后不僅可以提高其脂氧合酶(抑制活性,而且使其具有前列腺素合酶抑制活性。為了減少甲

8、滅酸的毒副作用,提高其藥效,人們探索了許多不同金屬離子、不同輔助配體的甲滅酸金屬配合物,例如甲滅酸猛配合物、甲滅酸銅配合物、甲滅酸鈷配合物、甲滅酸鋅配合物等【,并對這些配合物的體內(nèi)、體外活性進行了測試。值得注意的是,這些甲滅酸金屬配合物能淬滅,二苯基三確基苯胼(自由基、輕基自由基和超氧自由基的活性,具有很強的抗氧化活性。并且甲滅酸金屬配合物的結(jié)構(gòu)以及金屬離子對它們的抗氧化活性有很大影響【】。由于金屬離子的存在以及

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