鈦硅催化材料的研究進展Ⅰ鈦硅混合氧化物的制備與催化.pdf

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資源描述:

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1、第$&卷第$期化學進展/dr0$&+d0$"##$年$月’v-(v)$$*+f,)-*$yv.0bl0%"##$鈦硅催化材料的研究進展’!"鈦硅混合氧化物的制備與催化性能張義華王祥生郭新聞(大連理工大學碳資源綜合利用開放實驗室遼寧大連$$)#$"*摘要鈦硅催化材料的發(fā)展為研究有機選擇氧化反應和開發(fā)環(huán)境友好化工工藝提供了新途徑+鈦硅混合氧化物由于制備簡單,可操作性強等優(yōu)點%引起了人們的廣泛重視+本文綜述了鈦硅混合氧化物的制備研究進展及其在催化有機選擇氧化方面的應用%討論了制備方式,干燥方法,鈦含量,表面修飾等影響

2、鈦硅混合氧化物性質和催化性能等的關鍵因素%并展望了其應用前景+關鍵詞鈦硅混合氧化物溶膠凝膠法環(huán)氧化反應中圖分類號!-).&/-)$"0.文獻標識碼!1文章編號!$##23"4$5("##$*#$3##$63#)7898:;<=8>?;@AB?C>BD=EB:BF;>GC?C:H?BFIC?8JBC:K!0LJ8;@AB?C>BCMEB:BFCIBN8OPNBO8KC>OQ?KGC?C:H?BFLJ;<8J?B8KRSTUVWXSYTZTUV[XTUVS]UV^Y_[XU‘]U(abcdefdg

3、hijkjlmnojpqnrnsbqndldefbicdlbtjdumvjmduitjm%wbrnblplnojimnqxdeyjtkldrdzx%wbrnbl$$)#$"%fknlb*{

4、K?JCF?ynqblnugmnrntdltbqbrxqntgbqjinbrmznojmlj}}bxmediqkjmqu~njmdeqkjtbqbrxqntd!n~nsnlzijbtqndlmbl~qkjj!hrdnqbqndldeqkjjlonidlgjlqbrcjlnzltkjgntbrjlznljjinlzhidtjm

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6、inlzgjqkd~%~ixnlzgjqkd~%tdlqjlqdeqnqblnugbl~muiebtjgd~nentbqndl%bm}jrrbmqkjhidmhjtqdebhhrntbqndlkbojcjjl~nmtummj~0"8H#;JOKqnqblnb3mnrntbgn!j~d!n~jm/mdr3zjrgjqkd~/jhd!n~bqndl源于$kjrr公司的yn-%$&"3dl3$n-"%該種催化材料在一,引言以烷基過氧化氫為氧化劑催化烯烴環(huán)氧化的反應中由于環(huán)氧化合物在有機合成中的重要作用%烯具有很高的活

7、性和目的產物選擇性%可與均相鉬絡烴的環(huán)氧化引起了廣泛的重視+在過去的十幾年里%合催化劑相媲美+鈦硅混合氧化物由于制備簡單,可操作性強等優(yōu)點被廣泛用于催化%"%&&%.&及新材人們致力于用多相環(huán)氧化催化劑替代傳統(tǒng)的計量和,載體料領域%2&均相催化劑的研究+以鈦硅混合氧化物和鈦硅分子%其性能在很大程度上依賴于制備方式及篩為主的鈦硅催化劑的出現給這一領域帶來了巨大水解條件,鈦含量,干燥方法,焙燒溫度等制備要素+的進步+以鈦為活性中心的選擇氧化多相催化劑起鈦硅混合氧化物由于不受水熱合成條件及分子篩特收稿!"###年$月

8、%收修改稿!"###年&月萬方數據’國家自然科學基金委員會和中國石油化工集團總公司聯(lián)合資助]/O]化學進展第*0卷定骨架結構的限制!使人們可以方便地調控其活性機理引起!質子被9?=基團中的氧原子所吸附!0中心鈦的含量及孔結構!用于催化大分子有機物參78@9鍵的電子云向氧原子移動!使硅原子的正電與的氧化反應!并且具有良好的再生性能"因此鈦硅荷增加!水分子進攻硅原子進行水解反應!水解速率混合氧化物的研究開發(fā)有著巨大的應用潛力和發(fā)展大于聚合速率!分子上@9:基團數量逐漸減少致前景"使水解速度降低!難以生成7859=6

9、因而縮聚產物1!交聯(lián)度低!易于形成線形聚合物而凝膠化!制備的材二#鈦硅混合氧化物的制備料水含量高!存在大量的硅羥基基團和未參加反應的醇氧基基團A在堿性條件下!硅酯水解是由9=&鈦硅混合氧化物制備的關鍵是獲得高分散的孤立的鈦活性中心#較高的比表面積和適宜的孔結構"的親核取代所致!水解活性隨分子上的@9:基團溶膠凝膠法在很多材料制備領域中的應用已有報的數量減少而增大!易生成7859=61!

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