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1、本科畢業(yè)設(shè)計(jì)摘要碳酸二甲酯(DMC)是一種對環(huán)境友好的綠色化學(xué)品，其潔凈合成工藝的研究及開發(fā)，已引起國內(nèi)外學(xué)者的廣泛關(guān)注。以CuCl催化劑甲醇液相氧化羰化法合成DMC已實(shí)現(xiàn)工業(yè)化。由于反應(yīng)生成了副產(chǎn)物HCl，造成Cl-的流失，不僅造成催化劑失活，同時(shí)對反應(yīng)設(shè)備腐蝕嚴(yán)重，污染環(huán)境。論文中制備了CuCl和Schiff堿助劑絡(luò)合均相催化劑，并采用IR對其進(jìn)行了表征?？疾炝瞬煌琒chiff堿助劑（助劑：CuCl=1：1）對CuCl催化甲醇液相氧化羰化合成DMC催化性能的影響。結(jié)果表明：N-甲基咪唑與CuCl絡(luò)合制備的催化劑催化活性最高。在120℃，反應(yīng)壓力2.4MPa，反應(yīng)時(shí)間4h條件下
2、，甲醇的轉(zhuǎn)化率達(dá)到5.8%，DMC的選擇性達(dá)到99.9%。對于雙配體絡(luò)合CuCl催化體系，能進(jìn)一步提高催化活性。在120℃，反應(yīng)壓力2.4MPa，反應(yīng)時(shí)間4h，聚乙烯吡咯烷酮：N-甲基咪唑：CuCl=2：1：1(摩爾比)，甲醇的轉(zhuǎn)化率達(dá)到6.6%。結(jié)果同時(shí)表明，催化體系的Cl-的流失量降低，催化劑的壽命得到了提高。關(guān)鍵詞：氧化羰化甲醇；碳酸二甲酯；銅絡(luò)合物催化劑11本科畢業(yè)設(shè)計(jì)AbstractDiethylcarbonate(DMC)isanenvironmentallybenignintermediation.Itwaspaidwidelyattentionthattheres
3、earchanddevelopmentofagreenprocessofsynthesisofDMC.AlthoughtheprocessofproducingDMCbyoxidativecarbonizationofmethanolinthepresenceofCuClcatalystsystemhasbeenindustrial,somedrawbacks,forinstancetheproductionoftheby-productionHCl,inwhichnotonlycausedtoaleakingofCl-subsequencebythedeactivateofth
4、ecatalyst,butalsoacorrosiontothereactor,stillneedtobeovercome.Inthiswork,acomplexcatalystwaspreparedfromCuClandSchiffbaseadditivesandcharacterizedbyIR.TheeffectsofdifferentSchiffbaseadditiveswereinvestigated.Theresultsshowedthathighactivitywasexhibitedinthepresenceofcomplexcatalystsynthesized
5、byN-methylimidazoleandCuCl，themethanolconversionwas5.8%,DMCselectivityreachedto99.9%at120℃,pressure2.4MPa,thereactiontime4h.Atthesamecondition,catalyticactivitywasfurtherimprovedbytwo-ligandscomplexCuClsystem,methanolconversionis6.56%(PVP:N-methylimidazole:CuCl=2:1:1).Theresultalsoshowedthatl
6、ifeoftheCuCl/Schiffbaseadditivecatalystswasprolonged.Keywords:oxidativecarbonizationofmethanol；DMC；Cuprouschloridecomplexcatalys11本科畢業(yè)設(shè)計(jì)目錄摘要IAbstractII第一章文獻(xiàn)綜述11.1碳酸二甲酯的性質(zhì)11.1.1物理性質(zhì)11.1.2化學(xué)性質(zhì)11.1.3碳酸二甲酯的應(yīng)用11.2碳酸二甲酯的合成工藝21.3國內(nèi)外的研究狀況21.4甲醇液相氧化羰化合成碳酸二甲酯的熱力學(xué)計(jì)算31.4.1熱力學(xué)數(shù)據(jù)計(jì)算31.4.2分析31.5催化反應(yīng)機(jī)理41.6本工作
7、主要研究內(nèi)容4第二章實(shí)驗(yàn)部分52.1實(shí)驗(yàn)試劑及儀器52.1.1實(shí)驗(yàn)藥品52.1.2實(shí)驗(yàn)儀器與設(shè)備52.1.3催化反應(yīng)實(shí)驗(yàn)流程圖52.2實(shí)驗(yàn)方法62.2.1試劑的前處理62.2.2催化劑制備62.2.3催化劑的活性評價(jià)氧化羰化活性測試6第三章結(jié)果與討論73.1催化劑的表征73.2催化劑的活性評價(jià)73.2.1不同銅系化合物的催化活性73.2.2不同配體對CuCl絡(luò)合的催化評價(jià)83.2.3CuCl/phen/NMI催化體系83.2.4聚乙烯吡咯烷酮與N–甲基咪唑不同摩爾比對催化效果的影
