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《碳酸二甲酯的合成工藝》由會員上傳分享,免費在線閱讀,更多相關內容在工程資料-天天文庫。
1、本科畢業(yè)設計摘要碳酸二甲酯(DMC)是一種對環(huán)境友好的綠色化學品,其潔凈合成工藝的研究及開發(fā),已引起國內外學者的廣泛關注。以CuCl催化劑甲醇液相氧化羰化法合成DMC已實現(xiàn)工業(yè)化。由于反應生成了副產物HCl,造成Cl-的流失,不僅造成催化劑失活,同時對反應設備腐蝕嚴重,污染環(huán)境。論文中制備了CuCl和Schiff堿助劑絡合均相催化劑,并采用IR對其進行了表征??疾炝瞬煌琒chiff堿助劑(助劑:CuCl=1:1)對CuCl催化甲醇液相氧化羰化合成DMC催化性能的影響。結果表明:N-甲基咪唑與CuCl絡合制備的催化劑催化活性最高。在120℃,反應壓力2.4MPa,反應時間4h條件下
2、,甲醇的轉化率達到5.8%,DMC的選擇性達到99.9%。對于雙配體絡合CuCl催化體系,能進一步提高催化活性。在120℃,反應壓力2.4MPa,反應時間4h,聚乙烯吡咯烷酮:N-甲基咪唑:CuCl=2:1:1(摩爾比),甲醇的轉化率達到6.6%。結果同時表明,催化體系的Cl-的流失量降低,催化劑的壽命得到了提高。關鍵詞:氧化羰化甲醇;碳酸二甲酯;銅絡合物催化劑11本科畢業(yè)設計AbstractDiethylcarbonate(DMC)isanenvironmentallybenignintermediation.Itwaspaidwidelyattentionthattheres
3、earchanddevelopmentofagreenprocessofsynthesisofDMC.AlthoughtheprocessofproducingDMCbyoxidativecarbonizationofmethanolinthepresenceofCuClcatalystsystemhasbeenindustrial,somedrawbacks,forinstancetheproductionoftheby-productionHCl,inwhichnotonlycausedtoaleakingofCl-subsequencebythedeactivateofth
4、ecatalyst,butalsoacorrosiontothereactor,stillneedtobeovercome.Inthiswork,acomplexcatalystwaspreparedfromCuClandSchiffbaseadditivesandcharacterizedbyIR.TheeffectsofdifferentSchiffbaseadditiveswereinvestigated.Theresultsshowedthathighactivitywasexhibitedinthepresenceofcomplexcatalystsynthesized
5、byN-methylimidazoleandCuCl,themethanolconversionwas5.8%,DMCselectivityreachedto99.9%at120℃,pressure2.4MPa,thereactiontime4h.Atthesamecondition,catalyticactivitywasfurtherimprovedbytwo-ligandscomplexCuClsystem,methanolconversionis6.56%(PVP:N-methylimidazole:CuCl=2:1:1).Theresultalsoshowedthatl
6、ifeoftheCuCl/Schiffbaseadditivecatalystswasprolonged.Keywords:oxidativecarbonizationofmethanol;DMC;Cuprouschloridecomplexcatalys11本科畢業(yè)設計目錄摘要IAbstractII第一章文獻綜述11.1碳酸二甲酯的性質11.1.1物理性質11.1.2化學性質11.1.3碳酸二甲酯的應用11.2碳酸二甲酯的合成工藝21.3國內外的研究狀況21.4甲醇液相氧化羰化合成碳酸二甲酯的熱力學計算31.4.1熱力學數(shù)據計算31.4.2分析31.5催化反應機理41.6本工作
7、主要研究內容4第二章實驗部分52.1實驗試劑及儀器52.1.1實驗藥品52.1.2實驗儀器與設備52.1.3催化反應實驗流程圖52.2實驗方法62.2.1試劑的前處理62.2.2催化劑制備62.2.3催化劑的活性評價氧化羰化活性測試6第三章結果與討論73.1催化劑的表征73.2催化劑的活性評價73.2.1不同銅系化合物的催化活性73.2.2不同配體對CuCl絡合的催化評價83.2.3CuCl/phen/NMI催化體系83.2.4聚乙烯吡咯烷酮與N–甲基咪唑不同摩爾比對催化效果的影