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《由金屬表面的吸附在多相催化,吸附質(zhì)相互作用的機(jī)理研究》由會(huì)員上傳分享，免費(fèi)在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫(kù)。
1、Surface-levelmechanisticstudiesofadsorbate-adsorbateinteractionsinheterogeneouscatalysisbymetals在金屬多相催化屮吸附質(zhì)相互作用的機(jī)理研究摘要雖然這被認(rèn)為是一個(gè)成熟的領(lǐng)域，但在最近的事態(tài)進(jìn)展中理論和實(shí)踐技術(shù)的人人提高，加深了在催化復(fù)雜的表面處理的基木認(rèn)識(shí)。特別感興趣的領(lǐng)域Z—是共同吸附物種在異構(gòu)系統(tǒng)的反應(yīng)效果。實(shí)驗(yàn)表明合作的吸附物，有機(jī)和無(wú)機(jī)，可以提高表而活性和選擇性。我們開(kāi)始進(jìn)行研究過(guò)程，首先，吸附是已被證明的相互作用，改變金屬表面的反應(yīng)。然后，我們審查
2、已經(jīng)觀察到這種效應(yīng)，用實(shí)驗(yàn)或理論的許多系統(tǒng)。比如與其他碳烯姪的加氫系統(tǒng)。目前的吸附，農(nóng)面的手性模板，和堿，鹵化物，和其他“有毒的”無(wú)機(jī)物，把以改善選擇性吸附的合作進(jìn)行詳細(xì)的討論。最后，未來(lái)的研究方向和懸而未決的問(wèn)題得到解決。關(guān)鍵詞吸附物的吸附相互作用；烯坯加氫;不對(duì)稱加氫;毒;氯，鉀，硫;手性催化，鉗，耙，鹵素背景表面的科學(xué)家們已經(jīng)取得了巨大成功，如結(jié)構(gòu)和結(jié)晶的金屬屬性的重要性，雙金屬表面的金屬結(jié)合，并支持金屬相互作用，但發(fā)生以上的金屬表面之間的吸附有無(wú)數(shù)分類(lèi)，可以對(duì)一個(gè)催化劑的行為產(chǎn)生深遠(yuǎn)的影響，越來(lái)越多的關(guān)注是對(duì)實(shí)際系統(tǒng)的理解。這些吸附吸附質(zhì)相
3、互作用的重要性，是舉世公認(rèn)在非催化系統(tǒng)。吸附之間的相互作用也可能導(dǎo)致更微妙的變化，表面結(jié)構(gòu)。從附近的金屬在金屬晶格松弛廣告原了可以影響的其他廣告原了的吸附和擴(kuò)散性質(zhì)表明在附近的電子密度，通過(guò)吸附有序結(jié)構(gòu)的影響，如量子圍欄和量子海市蜃樓形狀。要放置在上下文小的催化作用研究這種影響的口標(biāo)，考慮執(zhí)政的生物和均相催化劑行為的具體的相互作用。表面的科學(xué)家，了解這些催化劑的機(jī)制代表一個(gè)崇高的目標(biāo)：具體，吸附（基板）和指定的活性中心的催化劑，提高選擇性和活動(dòng)往往是在非常不同的環(huán)境，附近的基團(tuán)Z間的相互作用可調(diào)。這種相互作用是無(wú)處不在的酶，已成功地設(shè)計(jì)成均相催化劑
4、通過(guò)，例如，修改嚇嚇與芳香配體。最近,操縱這些相互作用獲得“仿生”多相催化劑的發(fā)展的顯著利益的。hUp:〃www?Sciencedii?ec(?Com/science/ailicle/pii/SO167572911000112refbr000090http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/SO167572911000112?refbr000095http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0167572911000112refbrOOOI
5、OOhttp://www.sciencedirect.com/science/article/pii/SO167572911000112refbrOOO105http://www.scicnccdircct.com/scicncc/articlc/pii/S0167572911000112refbrOOO11Ohttp://www.sciencedirect.com/science/article/pii/SO167572911000112refbrOOO115http://www.sciencedirect.com/science/article
6、/pii/S0167572911000112refbr000120因此我們會(huì)椅討最近的工作,學(xué)習(xí)吸附Z間的相互作用：乙烯加氫，不對(duì)稱氫化的手性模板，修改表面的吸附效果的表面覆蓋硫改善化學(xué)選擇性，堿吸附和作為發(fā)起人鹵化物。過(guò)程1、表面吸附行為的機(jī)制吸附質(zhì)相互作用的物理起源，可分為兩類(lèi)，幾何和電子。都?xì)w結(jié)為一個(gè)吸附修改,以這樣一種方式來(lái)改變其他吸附反應(yīng)表面的物理結(jié)構(gòu)的兒何效果。兒何效果可進(jìn)一步分為三個(gè)子類(lèi)：合奏效果，表而重組和分子識(shí)別。電子效應(yīng)的結(jié)果為吸附引起表面附近的電了分布發(fā)生變化，分為通過(guò)表面效應(yīng)，偶極-偶極相互作用，和非特異性的相互作用。表面效
7、應(yīng)是指通過(guò)表面（或配體）相互吸附作用的發(fā)牛是由于金屬表面電子結(jié)構(gòu)的修改。偶極-偶極相互作用是指吸附能夠在改變吸附方式的表面上產(chǎn)生充電或靜電吸引。與表面結(jié)構(gòu)調(diào)整不停，這些影響只限于附近的電荷誘導(dǎo)吸附領(lǐng)域。非特異性的相互作用的特點(diǎn)是弱的非共價(jià)吸附，在吸附中可以修改結(jié)合能。這種影響通常出現(xiàn)在緊密結(jié)合的具有高覆蓋范圍的吸附中。2、有機(jī)吸附乙烯加氫的表面覆蓋效果的研究，審查多相催化劑的行為，如碳存款的影響，這些存款改變乙烯的結(jié)合狀態(tài)。這種方法允許的吸附強(qiáng)烈約束的物種（如cthylidync）不會(huì)脫附完整的熱量化，碳存款的能力，影響乙烯綁定狀態(tài)。修改后的狀態(tài)是
8、否是最好的加氫反應(yīng)，有待討論。SFG允許無(wú)氣相干擾通過(guò)兩種光源在金屈表面的結(jié)合，表面吸附在大氣壓力的振動(dòng)結(jié)構(gòu)的決心。在這些
