氧化物催化劑上n2o催化分解的研究

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1、北京化工大學學位論文原創(chuàng)性聲明本人鄭重聲明：所呈交的學位論文，是本人在導師的指導下，獨立進行研究工作所取得的成果。除文中已經注明引用的內容外，本論文不含任何其他個人或集體已經發(fā)表或撰寫過的作品成果。對本文的研究做出重要貢獻的個人和集體，均已在文中以明確方式標明。本人完全意識到本聲明的法律結果由本人承擔。作者簽名：!竭脾日期：地監(jiān)墨：墊：關于論文使用授權的說明學位論文作者完全了解北京化工大學有關保留和使用學位論文的規(guī)定，即：研究生在校攻讀學位期間論文工作的知識產權單位屬北京化工大學。學校有權保留并向國家有關部門或機構送交論文的復印件和磁盤，允許學位論文被查閱和借閱；學?？梢怨紝W位論文的全部或部

2、分內容，可以允許采用影印、縮印或其它復制手段保存、匯編學位論文。保密論文注釋：本學位論文屬于保密范圍，在蓋年解密后適用本授權書。非保密論文注釋：．本學位論文不屬于保密范圍，適用本授權書。作者簽名：!亟趣導師簽名：卣左幽日期：塑!竺皇12墅：日期：鋤r咋I如學位論文數(shù)據(jù)集中圖分類號X5ll學科分類號530．2410論文編號1001020140057密級公開學位授予單位代碼100lO學位授予單位名稱北京化工大學作者姓名何晨希學號2011200056獲學位專業(yè)名稱化學工程與技術獲學位專業(yè)代碼081700課題來源國家自然科學基金研究方向環(huán)境催化論文題目氧化物催化劑上N：O催化分解的研究關鍵詞N20，催

3、化分解，復合氧化物，C0304，納米粒子催化劑論文答辯日期2014．5．27·論文類型基礎研究學位論文評閱及答辯委員會情況姓名職稱工作單位學科專長指導教師劉志明副教授北京化工大學環(huán)境催化評閱人1季生福教授北京化工大學工業(yè)催化評閱人2余江教授北京化工大學環(huán)境工程評閱人3答辯委昊蝴楊曉進教授北京化工大學環(huán)境工程答辯委員l海熱提教授北京化工大學環(huán)境工程答辯委員2胡翔教授北京化工大學環(huán)境工程答辯委員3賈立敏教授北京化工大學環(huán)境工程答辯委員4劉廣青副研究院北京化工大學環(huán)境工程答辯委員5王曙光副教授北京化工大學環(huán)境工程答辯委員6衛(wèi)建軍副教授北京化工大學環(huán)境工程注：一．論文類型：1．基礎研究2．應用研究3．

4、開發(fā)研究4．其它二．中圖分類號在《中國圖書資料分類法》查詢。三．學科分類號在中華人民共和國國家標準(GB廠r13745-9)《學科分類與代碼》中查詢。四．論文編號由單位代碼和年份及學號的后四位組成。摘要氧化物催化劑上N20催化分解的研究本論文從Cu基復合氧化物出發(fā)，采用水熱法制備了一系列Cu／X摩爾比為1：1的Cu-X(X=Co、Mg、Fe、Ce、Mn)復合氧化物催化劑。其中Cu．Ce復合氧化物展現(xiàn)出良好的反應活性，并且Cu與Ce的摩爾比為1：1時催化劑的活性最高；焙燒溫度對催化劑的活性有重要影響，500℃為最佳焙燒溫度。借助BET、XRD、H2一TPR等手段對催化劑的結構進行了分析表征，發(fā)現(xiàn)

5、Ce的摻雜促進了Cu和Ce的相互作用，改變了Cu—Ce復合氧化物的結構，Cu2+的氧化還原能力是影響催化劑活性的關鍵因素。在活性最好的CuCeO。中浸漬堿金屬鉀(O．5叭．％，1叭．％和2wt．％)后，催化劑的活性得到了不同程度的提升，并且鉀的最佳負載量為1、Vt．％。催化劑制備過程中CTAB的添加增大了催化劑的比表面積同時減小了催化劑顆粒尺寸，從而提高了CuCeOx的催化活性。鑒于在對Cu基催化劑的分解N20性能的研究中，發(fā)現(xiàn)C0304具有良好的催化活性，因此采用水熱法制備了一系列的Co．Ce復合氧化物催化劑，結果發(fā)現(xiàn)Co：Ce=1：0．1時的Co．Ce復合氧化物催化劑效果最佳，C03+還原

6、為C02+的氧化還原能力是影響催化劑活性的主要原因。進一步研究了不同形貌的Co，04納米粒子催化劑(球狀、納米棒狀、納米盤狀、花狀)對催化分解N20性能的影響。結果發(fā)現(xiàn)納米盤狀的C0304催化劑具有最好的分解N20的活性，活性順序依次是：納米盤狀、花狀、T北京化工大學碩二I：學位論文球狀、納米棒狀。通過催化反應表觀活化能的計算以及BET、XRD、H2．TPR、SEM、TEM等表征手段分析發(fā)現(xiàn)，C0304催化劑的形貌導致不同的晶面暴露，影響C03+還原為C02十的氧化還原能力，從而導致了其催化性能的不同。關鍵詞：N20，催化分解，復合氧化物，C030。，納米粒子催化劑c鼴齜TICDECOMPOS

7、ITION0FN20OVERMETALOⅪDECATAIIYSTABSTRACTInthiswork，aseriesofCu-XmixedoxidescatalystswiththeCu／Xmolarratioof1：1werepreparedbythehydrothermalmethodandtheircatalyticactivitiesforthedecompositionofN20have