催化分解n,2o的復(fù)合金屬氧化物催化劑研究

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1、北京化工大學(xué)碩士學(xué)位論文催化分解N<,2>O的復(fù)合金屬氧化物催化劑研究姓名：李敏申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別：碩士專(zhuān)業(yè)：化學(xué)工藝指導(dǎo)教師：李翠清20090527摘要催化分解N20的復(fù)合金屬氧化物催化劑研究以丫．A1203為載體，采用共浸漬法合成了負(fù)載量為35％，摻雜金屬原子(Co，Ni，Mg，F(xiàn)e，Mn，Ba和Ce)的CuZn金屬氧化物催化劑；以'y-A1203為載體，采用共沉淀法合成了負(fù)載量為30％的MxC03一x04(M--Mg或Ni，X分別取0，0．1，0．2，0．3，0．4，0．5，0．6，0．7，0．8，0．9，

2、1．O)復(fù)合金屬氧化物催化劑，確定了最適宜的X值。在此基礎(chǔ)上分別考察了助劑(Ni，Mg，F(xiàn)e，Mn，La，Ba和Ce)、焙燒溫度和負(fù)載量對(duì)催化劑的影響。采用XRD、BET、SEM、H2．TPR方法對(duì)催化劑進(jìn)行了表征，在微反裝置上對(duì)催化劑的N20催化分解活性進(jìn)行了評(píng)價(jià)。得到如下結(jié)論：(1)CuZn氧化物催化劑具有CuxZnl-xAl204的類(lèi)C0304尖晶石結(jié)構(gòu)；加入金屬助劑使催化劑的比表面積不同程度得到提高。除含金屬助劑Ba催化劑以外，加入其它金屬助劑不同程度降低了Cu3+還原為Cu2+的溫度，從而有利于N

3、20催化分解反應(yīng)進(jìn)行。其中，含金屬助劑Ni的催化劑具有相對(duì)最高的N20催化反應(yīng)活性。(2)對(duì)于MxC03．x04／，l,．A1203(M=Mg或Ni)系列催化劑，適宜的X值為O．5，適宜的負(fù)載量均為30％；適宜的焙燒溫度均為800。C。(3)對(duì)于Mo．5C02．50以一A1203(M=Mg或Ni)催化劑，摻雜金屬原子不利于催化劑N20催化分解反應(yīng)。(4)N20和02濃度是影響復(fù)合金屬氧化物催化劑N20催化分解轉(zhuǎn)．I．北京化’I：大學(xué)碩十學(xué)位論文化率的主要因素，低濃度有利于提高N20催化分解反應(yīng)轉(zhuǎn)化率。摻雜還

4、原性氣體(如CO，NO)加速了N20催化分解反應(yīng)，對(duì)催化劑的N20催化分解反應(yīng)有利。(5)本實(shí)驗(yàn)研究表明，對(duì)于N20催化分解反應(yīng)，適宜的催化劑為Ni—CuZn催化劑。100h活性評(píng)價(jià)實(shí)驗(yàn)表明，CuZn．Ni催化劑具有比較好的催化活性穩(wěn)定性。關(guān)鍵詞：N20催化分解；復(fù)合金屬氧化物；7-A1203；助劑；負(fù)載量AbstractN20CATALYTICDECOMPoSITIoNoVERCOMPLEXMETALoXIDECATALYSTSABSTRACTT-A1203asthesupport，CuZnmetalox

5、idecatalystDopingmetalatoms(Co，Ni，Mg，F(xiàn)e，Mn，Ba，Ce)waspreparedbycoimpregnationmethodwithloadingof35％(wt．％，countedbyamountofCuOandZnO)．丫．A1203asthesupport，MxC03．x04(M=MgorNi，xas0，O．1，0．2，0．3，0．4，0．5，0．6，0．7，0．8，0．9，1．0)complexmetaloxidecatalystswerepreparedby

6、coprecipitationmethodwithloadingof30％(wt．％，countedbyamountofMxC03．x04(M=MgorNi)，andthemostappropriateXvaluewasdetermined．Theaffectofpromotor(Ni，Mg，F(xiàn)e，Mn，La，BaandCe)，calcinationtemperatureandtheactivespeciesloadingoncomplexmetaloxidecatalystswasstudiedrespe

7、ctively．ThesampleswerecharacterizedbyXRD，BET,SEMandH2-TPR．TheN20catalyticdecompositionactivitiesofcatalystswereevaluatedthroughamicroreactor．Theconclusionswereasfollowing：(1)TheresultsshowedthatCuZnmetaloxidecatalysthadthesimilarC0304spinelstructureasCuxZn

8、l．xAl204，andtheirBETsurfaceareawasincreasedtodifferentextentbyaddingmetalpromoter．ExceptfortheBa—CuZncatalyst，thereductiontemperatureoftheCu3+toCu2+wasreducedbyaddingothermetalpromoters，thusfacilitatingtherea