O的復合金屬氧化物催化劑研究姓名:李敏申請學位級別:碩士專業(yè):化學工藝指導教師:李翠清20090527摘要催化分解N20的復合金屬氧化物催化劑研究以丫.A1203為載體,采用共浸漬法合成了負載量為3">
催化分解n,2o的復合金屬氧化物催化劑研究

催化分解n,2o的復合金屬氧化物催化劑研究

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1、北京化工大學碩士學位論文催化分解N<,2>O的復合金屬氧化物催化劑研究姓名:李敏申請學位級別:碩士專業(yè):化學工藝指導教師:李翠清20090527摘要催化分解N20的復合金屬氧化物催化劑研究以丫.A1203為載體,采用共浸漬法合成了負載量為35%,摻雜金屬原子(Co,Ni,Mg,F(xiàn)e,Mn,Ba和Ce)的CuZn金屬氧化物催化劑;以'y-A1203為載體,采用共沉淀法合成了負載量為30%的MxC03一x04(M--Mg或Ni,X分別取0,0.1,0.2,0.3,0.4,0.5,0.6,0.7,0.8,0.9,

2、1.O)復合金屬氧化物催化劑,確定了最適宜的X值。在此基礎上分別考察了助劑(Ni,Mg,F(xiàn)e,Mn,La,Ba和Ce)、焙燒溫度和負載量對催化劑的影響。采用XRD、BET、SEM、H2.TPR方法對催化劑進行了表征,在微反裝置上對催化劑的N20催化分解活性進行了評價。得到如下結論:(1)CuZn氧化物催化劑具有CuxZnl-xAl204的類C0304尖晶石結構;加入金屬助劑使催化劑的比表面積不同程度得到提高。除含金屬助劑Ba催化劑以外,加入其它金屬助劑不同程度降低了Cu3+還原為Cu2+的溫度,從而有利于N

3、20催化分解反應進行。其中,含金屬助劑Ni的催化劑具有相對最高的N20催化反應活性。(2)對于MxC03.x04/,l,.A1203(M=Mg或Ni)系列催化劑,適宜的X值為O.5,適宜的負載量均為30%;適宜的焙燒溫度均為800。C。(3)對于Mo.5C02.50以一A1203(M=Mg或Ni)催化劑,摻雜金屬原子不利于催化劑N20催化分解反應。(4)N20和02濃度是影響復合金屬氧化物催化劑N20催化分解轉(zhuǎn).I.北京化’I:大學碩十學位論文化率的主要因素,低濃度有利于提高N20催化分解反應轉(zhuǎn)化率。摻雜還

4、原性氣體(如CO,NO)加速了N20催化分解反應,對催化劑的N20催化分解反應有利。(5)本實驗研究表明,對于N20催化分解反應,適宜的催化劑為Ni—CuZn催化劑。100h活性評價實驗表明,CuZn.Ni催化劑具有比較好的催化活性穩(wěn)定性。關鍵詞:N20催化分解;復合金屬氧化物;7-A1203;助劑;負載量AbstractN20CATALYTICDECOMPoSITIoNoVERCOMPLEXMETALoXIDECATALYSTSABSTRACTT-A1203asthesupport,CuZnmetalox

5、idecatalystDopingmetalatoms(Co,Ni,Mg,F(xiàn)e,Mn,Ba,Ce)waspreparedbycoimpregnationmethodwithloadingof35%(wt.%,countedbyamountofCuOandZnO).丫.A1203asthesupport,MxC03.x04(M=MgorNi,xas0,O.1,0.2,0.3,0.4,0.5,0.6,0.7,0.8,0.9,1.0)complexmetaloxidecatalystswerepreparedby

6、coprecipitationmethodwithloadingof30%(wt.%,countedbyamountofMxC03.x04(M=MgorNi),andthemostappropriateXvaluewasdetermined.Theaffectofpromotor(Ni,Mg,F(xiàn)e,Mn,La,BaandCe),calcinationtemperatureandtheactivespeciesloadingoncomplexmetaloxidecatalystswasstudiedrespe

7、ctively.ThesampleswerecharacterizedbyXRD,BET,SEMandH2-TPR.TheN20catalyticdecompositionactivitiesofcatalystswereevaluatedthroughamicroreactor.Theconclusionswereasfollowing:(1)TheresultsshowedthatCuZnmetaloxidecatalysthadthesimilarC0304spinelstructureasCuxZn

8、l.xAl204,andtheirBETsurfaceareawasincreasedtodifferentextentbyaddingmetalpromoter.ExceptfortheBa—CuZncatalyst,thereductiontemperatureoftheCu3+toCu2+wasreducedbyaddingothermetalpromoters,thusfacilitatingtherea

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