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《探析合成甲基丙烯酸甲酯的催化劑制備、表征、及催化活性研究》由會(huì)員上傳分享，免費(fèi)在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫(kù)。
1、天津大學(xué)碩士學(xué)位論文合成甲基丙烯酸甲酯的催化劑制備、表征、及催化活性研究姓名：回俊博申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別：碩士專業(yè)：化學(xué)工藝指導(dǎo)教師：汪寶和20090501中文摘要甲基丙烯酸甲酯(MMA)是一種重要的有機(jī)化工原料，主要用于生產(chǎn)有機(jī)玻璃及樹脂材料。世界上MMA主要采用丙酮氰醇法(ACH)生產(chǎn)，從綠色環(huán)保及經(jīng)濟(jì)效益方面考慮，開發(fā)新的工藝路線顯得十分必要。甲基丙烯醛(MAL)一步法制MMA便是一種極有發(fā)展?jié)摿Φ木G色工藝路線。本文對(duì)甲基丙烯醛一步法制MMA的催化劑進(jìn)行了研究，并對(duì)動(dòng)力學(xué)進(jìn)行了研究。首先采用等體積浸漬法制備了單鈀疏水催化劑，考察了比表面積對(duì)反應(yīng)的影
2、響。比表面積越大，Pd在載體表面的分散性越好，表現(xiàn)出較高的轉(zhuǎn)化率和選擇性。制備了不同Pd負(fù)載量的催化劑，隨著Pd含量的增加，催化反應(yīng)的轉(zhuǎn)化率增加，選擇性開始不變，到達(dá)5％以后，選擇性有下降趨勢(shì)，確定適宜的Pd負(fù)載量為5％。其次考察了干燥方式對(duì)反應(yīng)的影響，真空干燥方式優(yōu)于普通烘箱干燥。對(duì)于Pd5Pb催化劑，真空干燥的催化劑的轉(zhuǎn)化率和選擇性分別為76．O％，85．3％，普通烘箱干燥的轉(zhuǎn)化率和選擇性分別為57．6％，54．2％。再次，考察了催化劑制備過(guò)程中的還原溫度對(duì)催化反應(yīng)的轉(zhuǎn)化率和選擇差的影響。還原溫度為120℃時(shí)，催化反應(yīng)的轉(zhuǎn)化率和選擇性分別為1
3、0％和5％。隨著溫度的升高，轉(zhuǎn)化率和選擇性都增大。還原溫度達(dá)到180℃以后，提高還原溫度，反應(yīng)的轉(zhuǎn)化率和選擇性變化趨緩。確定適宜的還原溫度為180～200℃。另外，通過(guò)在鈀中添加助組分鉛制備了復(fù)合金屬疏水催化劑。對(duì)XRD譜圖進(jìn)行分析，有新的晶相生成。對(duì)催化劑的催化活性進(jìn)行了比較，并簡(jiǎn)要分析了金屬組分的助催化作用。增加鉛組分，反應(yīng)的轉(zhuǎn)化率有所降低，選擇性提高。最后，對(duì)反應(yīng)的宏觀動(dòng)力學(xué)進(jìn)行了研究，確定了反應(yīng)的級(jí)數(shù)n=2．1，活化能Ea=51240J／tool，反應(yīng)速率表達(dá)式r=1．24*108宰CMAL2一exp(一51240／RT)mol／L／h。
4、使用得到的動(dòng)力學(xué)方程對(duì)反應(yīng)溫度為45"C條件下不同反應(yīng)時(shí)間的產(chǎn)物濃度進(jìn)行模擬計(jì)算，計(jì)算結(jié)果與實(shí)測(cè)值吻合性良好。關(guān)鍵詞：氧化酯化，疏水催化劑，動(dòng)力學(xué)，機(jī)理，異丁烯醛ABSTRACTMethylmethacrylate(MMAlisanimportantorganicchemicalmaterial，mainlyusedfortheproduceofPMMAandotherresins．MMAWaSmainlyproducedbythetraditionalmethodofAcetone．Cyanohydrin(ACH)processinthewor
5、ld．Itisverynecessarytodevelopnewproduceprocessesfortheenvironmentalandeconomicbenefits．Theprocessofone．stepoxidative—esterificationofmethacrolein(MAL)toMMAisagreenprocesswithgreatpotential．Inthispaper,aseriesofhydrophobicpalladiumcatalystsforthereactionwerepreparedandthekinet
6、icswasstudied．Firstly,thehydrophobicsole-palladiumSDB·supportedcatalystswerepreparedbYincipientimpregnation．Theeffectofsurfaceareaoncatalystactivitywasinvestigated．CatalystwithlargeareahadagooddispersityofPd，andshowedagoodperfbTll【l鋤ceinconversionandselectivity．Catalystswithd
7、ifferentcontentofPdloadedonSDBwereprepared．WithanincreaseinthecontentofPdloading，theconverSionwasfoundincreased．Theselectivitychangedalittlebefore5％．WhenthecontentofPdloadingexceeded5％，theselectivitydecreasedsignificantly．TheappropriatecontentofPdloadingwas5％inweight．Secondly
8、,theeffectofdryingwayonactivitywasinvestigated．Theactivityofcatalyst
