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1、學(xué)校代號(hào)10532學(xué)號(hào)S151101012分類號(hào)密級(jí)碩士學(xué)位論文過(guò)渡金屬催化氧化合成氟代羰基化合物的研究學(xué)位申請(qǐng)人姓名張昊培養(yǎng)單位湖南大學(xué)導(dǎo)師姓名及職稱向建南教授學(xué)科專業(yè)化學(xué)研究方向有機(jī)合成論文提交日期2018年5月20日學(xué)校代號(hào)：10532學(xué)號(hào)：S151101012密級(jí)：公開(kāi)湖南大學(xué)碩士學(xué)位論文過(guò)渡金屬催化氧化合成氟代羰基化合物的研究學(xué)位申請(qǐng)人姓名：張昊導(dǎo)師姓名及職稱：向建南教授培養(yǎng)單位：湖南大學(xué)專業(yè)名稱：化學(xué)論文提交日期：2018年5月20日論文答辯日期：2018年5月28日答辯委員會(huì)主席：江國(guó)防教授Studiesonthesynthe
2、sisoffluorocarbonylcompoundsbytransitionmetalcatalyzedoxidativereactionbyZhangHaoB.S.(ChangshaUniversityofScienceandTechnology)2014AthesissubmittedinpartialsatisfactionoftheRequirementsforthedegreeofMasterofScienceinOrganicChemistryintheGraduateschoolofHunanUniversitySuper
3、visorProfessorXIANGJiannanMay,2018碩士學(xué)位論文摘要偶聯(lián)反應(yīng)是各類親電試劑在金屬催化劑催化下與各種金屬親核試劑形成碳-碳鍵以及各類碳-雜鍵的反應(yīng)。這類反應(yīng)在底物的適應(yīng)性和官能團(tuán)兼容性方面有著良好的特性。偶聯(lián)反應(yīng)發(fā)展速度很快，其研究成果廣泛應(yīng)用于生物、醫(yī)藥、農(nóng)藥、仿生、材料、天然產(chǎn)物全合成等各個(gè)領(lǐng)域當(dāng)中。隨著偶聯(lián)反應(yīng)研究的不斷發(fā)展，越來(lái)越多的化學(xué)研究者意識(shí)到經(jīng)典偶聯(lián)反應(yīng)中所使用的親電試劑大多數(shù)是由親核試劑經(jīng)過(guò)多個(gè)步驟的電子轉(zhuǎn)移轉(zhuǎn)化后得來(lái)，這樣在一定程度上限制了經(jīng)典偶聯(lián)反應(yīng)的應(yīng)用和發(fā)展。在此背景下，氧化偶聯(lián)反應(yīng)應(yīng)
4、運(yùn)而生。氧化偶聯(lián)反應(yīng)是在經(jīng)典偶聯(lián)反應(yīng)中引入了氧化劑來(lái)實(shí)現(xiàn)試劑與底物之間的偶聯(lián)反應(yīng)，這是偶聯(lián)反應(yīng)的一大突破。近些年來(lái)，氧化偶聯(lián)反應(yīng)的發(fā)展迅速，已經(jīng)成為在有機(jī)化學(xué)領(lǐng)域中研究的熱點(diǎn)之一，氧化偶聯(lián)反應(yīng)在醫(yī)藥和化學(xué)工藝生產(chǎn)中的應(yīng)用十分廣泛。在有機(jī)合成化學(xué)這一學(xué)科中，氧化偶聯(lián)是一種有效合成碳-雜鍵和碳-碳鍵的重要方法。在傳統(tǒng)的偶聯(lián)反應(yīng)中，反應(yīng)中一般會(huì)包含繁瑣復(fù)雜的反應(yīng)底物的前官能團(tuán)化，導(dǎo)致反應(yīng)過(guò)程的反應(yīng)路線較長(zhǎng)，反應(yīng)效率相比較低，而氧化偶聯(lián)反應(yīng)可以很好的解決以上問(wèn)題，簡(jiǎn)化底物的前官能團(tuán)化，縮短反應(yīng)路線從而提高反應(yīng)效率。而且隨著氧化偶聯(lián)反應(yīng)的發(fā)展，其原料
5、的來(lái)源也更加廣泛，綜合以上優(yōu)勢(shì)，就可以通過(guò)氧化偶聯(lián)反應(yīng)大大提高反應(yīng)的實(shí)用性和效率化，降低反應(yīng)成本。從所周知，過(guò)渡態(tài)金屬有著良好的反應(yīng)活性，將過(guò)渡態(tài)金屬應(yīng)用于氧化偶聯(lián)催化方面可以使氧化偶聯(lián)反應(yīng)更加高效，并且可以做到催化劑的重復(fù)利用。然而，對(duì)于保證反應(yīng)中的條件溫和，高效環(huán)保以及原子和成本經(jīng)濟(jì)性高一直是廣大科研工作者的追求目標(biāo)?；谝陨显?，本篇論文主要研究了過(guò)渡態(tài)金屬不同的鹽（主要是銅、銀、鐵）催化氧化偶聯(lián)反應(yīng)來(lái)合成羰基化合物，主要研究包括以下工作：（1）實(shí)現(xiàn)了一種銅催化氧化烯烴雙官能團(tuán)化合成β-CF3/-CHF2酮的方法。含氟化合物有著良好的
6、化學(xué)特質(zhì)，在醫(yī)學(xué)藥物，材料科學(xué)方面有著廣泛的應(yīng)用價(jià)值。此方法主要以末端烯烴與2-碘-1,1,1-三氟乙烷為原料，在銅-銀的雙重催化下，其中銀作為輔助催化劑，過(guò)氧化叔丁醇作為氧化劑，一步法合成β-CF3酮類化合物。如果把2-碘-1,1,1-三氟乙烷用2-碘-1,1-二氟乙烷代替，則會(huì)相應(yīng)的得到β-CHF2酮化合物。此方法的優(yōu)點(diǎn)在于反應(yīng)過(guò)程條件溫和，實(shí)驗(yàn)步驟簡(jiǎn)易，并且選擇了相對(duì)比較廉價(jià)易得的2-碘-1,1-二氟乙烷和2-碘-1,1,1-三氟乙烷作為二氟乙基和三氟乙基的官能團(tuán)來(lái)源。（2）一鍋法實(shí)現(xiàn)了一種由末端炔烴經(jīng)過(guò)銅催化氧化得到炔基磷酸酯，再通
7、過(guò)II過(guò)渡金屬催化氧化合成羰基化合物的研究碩士學(xué)位論文銀催化水合作用合成β-羰基膦酸酯類化合物的方法。這一方法過(guò)程的原料是末端炔烴以及亞磷酸酯，在銅的催化作用下，加入純凈的氧氣作為氧化劑，合成炔基磷酸酯類中間產(chǎn)物；在經(jīng)過(guò)銀的催化，經(jīng)水合反應(yīng)得到重要的有機(jī)藥物中間體β-羰基膦酸酯。關(guān)鍵詞：過(guò)渡金屬催化；自由基反應(yīng)；氧化偶聯(lián)；羰基化合物III碩士學(xué)位論文AbstractInrecentyears,oxidationcouplingreactionhasbeenrapiddevelopedandbeenoneofthehotspotsinorga
8、nicchemistry.Moreover,itisacommonplacethatoxidationcouplingreactionhasbeenappliedtochemic
