二甲醚在鉑修飾電極上的電化學(xué)氧化

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1、electrooxidationofdimethylether．ButitsperformanceisworsethanPtpolyc。ystallineelectrode．Atthesametime，theexistenceofRu3+inelectr01vtedecreasedcatalyticactivityofdimethylethertoo．Finally,bycomparingthedifferentinfluencesoncatalyticactivityofpolyc‘ystalline，weconcludethatPthasthebestperformanceamongP

2、t／Sn。Pt／RuandPtKeywordsfuelcell，dimethylether,platinummodifiedelectrode，electro．oxidation一1II—哈爾濱工業(yè)人學(xué)工學(xué)碩，L學(xué)位論文第1章緒論在科技日益進(jìn)步，高度重視可持續(xù)發(fā)展的今天，對(duì)能源的需求不再停留在原來(lái)意義上的僅僅是滿足人們的需要，而是有了進(jìn)?步的要求：節(jié)能，高效，對(duì)環(huán)境友好。燃料電池是把化學(xué)能高效地對(duì)環(huán)境友好地直接轉(zhuǎn)化為電能的發(fā)電裝置。它具有能量密度大，能量轉(zhuǎn)換效率高，無(wú)污染，并且可以根據(jù)應(yīng)用的需求組裝成不同功率的電池堆等優(yōu)點(diǎn)。因此被認(rèn)為是21世紀(jì)高效、節(jié)能、環(huán)境友好的發(fā)電技術(shù)”叫。傳統(tǒng)的燃燒

3、燃料獲取能源是將化學(xué)能轉(zhuǎn)化成熱能，驅(qū)動(dòng)汽輪機(jī)而發(fā)電，能量損失大，發(fā)電效率平均僅為33％38％，而且會(huì)產(chǎn)生氧化物、硫化物等各種有害物質(zhì)。燃料電池是由化學(xué)反應(yīng)直接發(fā)電，發(fā)電效率為40％--450％，污染小，噪聲低，還可熱電共用，利用其近80％的反應(yīng)熱【4】。隨著傳統(tǒng)燃料的日趨枯竭，對(duì)燃料電池的開發(fā)就越顯得有意義而且迫在眉睫。直接甲醇燃料電池是世界上許多國(guó)家研究和開發(fā)的熱點(diǎn)，且已取得了可喜的成績(jī)【5l，但甲醇有相當(dāng)高的毒性，刺激人視覺神經(jīng)，過量導(dǎo)致失明。對(duì)此，要想實(shí)現(xiàn)低溫燃料電池在諸如手機(jī)、筆記本電腦以及電動(dòng)車等可移動(dòng)電源領(lǐng)域的應(yīng)用，很有必要探索以其他的液體燃料來(lái)代替高毒性的甲醇【6】。較為理想

4、的燃料是有機(jī)小分子化合物，如含有一個(gè)碳的甲酸、甲醛，含有兩個(gè)碳的二甲醚、乙醇，它們相對(duì)無(wú)毒性，容易貯存和處理，有較高的能量密度。研究這些小分子的電化學(xué)吸附、脫附和氧化，揭示其氧化機(jī)理，根據(jù)中間產(chǎn)物選取合適的催化劑，對(duì)于有機(jī)小分子應(yīng)用于燃料電池具有十分重要的意義。1．1直接二甲醚燃料電池二甲醚(DimethylEther簡(jiǎn)稱為DME)的化學(xué)式是CH30CH3，又稱甲醚，是醚的同系物，但與用作麻醉劑的乙醚不一樣，毒性極低，能夠溶解各種化學(xué)物質(zhì)，是一種無(wú)色、無(wú)毒、環(huán)境友好的化合物，到目前為止它的生產(chǎn)量不大，世界的年產(chǎn)量每年約幾十萬(wàn)噸，工業(yè)上主要用于有機(jī)合成中間體，制冷劑，發(fā)泡劑。民用方面用于氣霧

5、劑和化妝品等。DME作為環(huán)境友好的燃料只是近幾年才提出的，但卻立即得到全世界能源界的廣泛關(guān)注，它作為柴油機(jī)替代燃料的前景非常廣闊。顯然，DME克服了甲醇有毒的缺點(diǎn)。另外，DME對(duì)于質(zhì)子交換膜的透過哈爾濱工業(yè)大學(xué)工學(xué)碩士學(xué)位論文性比甲醇小，且不在陰極氧化17]。DME與液化氣一樣是無(wú)色物質(zhì)，常溫常壓下是氣體，容易液化?？朔藲湓催\(yùn)輸困難的缺點(diǎn)。相對(duì)于其他有機(jī)小分子，二甲醚作為燃料具有如下優(yōu)點(diǎn)降】：(1)沒有C。C，直接氧化相對(duì)(其它復(fù)雜醚、醇)容易；(2)反應(yīng)電子數(shù)為12個(gè)，可以給出較高的理論比能量；(3)具有偶極矩，滲透?。?4)能量?jī)?chǔ)存密度大，O．6MPa下為液體，這個(gè)壓力下，可以使得燃

6、料電池?zé)o需泵，適宜于移動(dòng)電源，使燃料電池系統(tǒng)簡(jiǎn)單：(5)儲(chǔ)運(yùn)方便，設(shè)施可與液化石油氣相兼容；(6)二甲醚不會(huì)排到地下水中，面甲醇滲入地下水會(huì)造成很大污染；(7)自然點(diǎn)高，較安全；(8)燃燒焰有顏色，氫氣和甲醇火焰無(wú)色；(91幾十小時(shí)就可以在空氣中分解，不會(huì)對(duì)空氣造成污染。直接二甲醚燃料電池(DirectDMEFuelCell簡(jiǎn)稱DDFC)，電池理論電動(dòng)勢(shì)為1．20V，陽(yáng)極、陰極半反應(yīng)和總反應(yīng)如下：陽(yáng)極：CH30CH3+3H20—2C02+12H++12e。(1-1)陰極：12W+12e一+302—6H20(1—2)電池的總反應(yīng)：CH30CH3+302—2C02+3H20(1—3)對(duì)于DDF

7、C的研究，國(guó)內(nèi)除了本課題組以外，陸續(xù)有人對(duì)此產(chǎn)生興趣，主要的研究成果集中在國(guó)外，如日本的茨城大學(xué)堤泰行[9】等人，橫濱園立大學(xué)的到巖和太田健～郎等人【10】和德國(guó)戴姆勒．克萊斯勒公司的J．tMfillerfll】等人都從事這方面的研究，取得一些成果，但很多問題有待迸一步研究。1．2有機(jī)小分子的電化學(xué)催化氧化研究1．2．1其他有機(jī)小分子的電化學(xué)催化氧化1．2．1．1C1分子的電催化氧化C1分子是對(duì)CH30H、HCHO和HC