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《探究甲基(氫)氯硅烷合成及動(dòng)力學(xué)研究》由會(huì)員上傳分享,免費(fèi)在線閱讀,更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫(kù)。
1、浙江大學(xué)碩士學(xué)位論文甲基(氫)氯硅烷合成及動(dòng)力學(xué)研究姓名:鄧亮申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別:碩士專(zhuān)業(yè):化學(xué)工程指導(dǎo)教師:馮連芳;王嘉駿20060301浙江大學(xué)碩士學(xué)位論文摘要合成有機(jī)硅單體的Rochow直接法自40年代以來(lái)已在工業(yè)中得到廣泛應(yīng)用,但該反應(yīng)動(dòng)力學(xué)在我國(guó)研究的還相對(duì)不足。如何更好地制取Roehow直接法產(chǎn)物中高附加值產(chǎn)品甲基氫氯硅烷也正已日益受到重視。以10inln內(nèi)徑的固定床為反應(yīng)器考察Roehow直接法反應(yīng)動(dòng)力學(xué),采用氯原子守恒的方法計(jì)算不同反應(yīng)壓力下原料氯甲烷轉(zhuǎn)化率,提出對(duì)反應(yīng)后固體殘留物進(jìn)行熱解重量分析(TGA)來(lái)計(jì)算硅粉平均轉(zhuǎn)化率的
2、新方法,并利用場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡對(duì)反應(yīng)殘?jiān)⒂^結(jié)構(gòu)表征證實(shí)了直接法反應(yīng)中”.相金屬互化物Cu3Si的存在。研究表明,在相同反應(yīng)壓力下,原料氯甲烷轉(zhuǎn)化率和副產(chǎn)物甲基三氯硅烷選擇性隨反應(yīng)時(shí)間的變化具有相同趨勢(shì),有效控制氯甲烷流速將有助于減少副產(chǎn)品甲基三氯硅烷的生成:在0~0.27MPa的范圍內(nèi),氯甲烷和硅粉平均轉(zhuǎn)化率均隨反應(yīng)壓力的升高而提高,且平均表觀反應(yīng)速率與反應(yīng)壓力的O.61次方成正比,提高反應(yīng)壓力將有助于優(yōu)化反應(yīng)過(guò)程。以相同固定床反應(yīng)器對(duì)合成甲基氫氯硅烷的加氯直接法和甲基氯硅烷還原法進(jìn)行研究。在加氫直接法工藝中,考察產(chǎn)物甲基氫二氯硅烷
3、、二甲基二氯硅烷和甲基三氯硅烷選擇性與反應(yīng)時(shí)間關(guān)系,催化劑中添加Ni和AgCI對(duì)加氫的影響以及反應(yīng)溫度對(duì)過(guò)程影響,利用場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡對(duì)反應(yīng)殘?jiān)谋碚髯C實(shí)加氫直接法過(guò)程中也存在_-卡目金屬互化物Cu3Si,并由此推測(cè)加氫直接法反應(yīng)機(jī)理。研究表明,甲基氫二氯硅烷選擇性隨著反應(yīng)時(shí)間呈現(xiàn)由低至高,后又降低的趨勢(shì),且在相同反應(yīng)條件下二甲基二氯硅烷選擇性同反應(yīng)時(shí)間的關(guān)系與甲基氫二氯硅烷選擇性與反應(yīng)時(shí)間的關(guān)系呈現(xiàn)相反的趨勢(shì);在催化劑中添加Ni比添加AgCl具有更好加氫催化效果:320。C對(duì)于加氫直接法是比較適宜的反應(yīng)溫度。在甲基氯硅烷還原法工藝中
4、,對(duì)反應(yīng)溫度和壓力,催化劑載體粒徑,催化劑組成對(duì)反應(yīng)過(guò)程的影響進(jìn)行研究,由此推測(cè)【Ru(sncl3)6。c1。14‘的催化機(jī)理。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明對(duì)于甲基氯硅烷還原法,反應(yīng)溫度對(duì)過(guò)程的影響更甚于壓力;當(dāng)催化劑組成Ru/Sn為1:6,且采用納米級(jí)載體時(shí)催化效果最優(yōu)。關(guān)鍵詞:甲基氯硅烷,甲基氫氯硅烷,直接法,還原法,催化劑里鰲!重!塑壁堡魚(yú)壁墨墊塑蘭嬰塞一ABSTRACTTheRochowdirectprocesswhichisusedtoproducemethylchlorosilaneshasbeenwidelyappliedintothemo
5、demindustrysince1940’s.However,therese甜chonkineticsofdirectprocessisbehindhandrelativelyinourcountry.IthasbeenaRachedmuchimportancethathowtoproducenaethylhydrochlorosilanebetterwhichisakindofhighadded—valueproductindirectprocess.ThekineticsofRochowdirectprocesswasstudiedi
6、nafixed—bedreactorof10mminnerdiameter.Basedontheconservationofchlorineatom,themethylchlorideconversionWaSmeasured.Amethodtodeterminethesiliconaverageconversionbythermogravimetricanalyzer(TOA)wasalsosuggested,andtheexistenceoft/一phasealloyCu3SiwastestifiedbyFieldScanningEl
7、ectronMicrographcharacterizationofsolidresidue,TheexperimentalresultsshowthatthetendencyofmethylchlorideconversionversusreactiontimewassimilartotheselectivityofmethyltrichlorosilaneatthesalTlepressure,SOcontrollingthegasvelocityofmethylchloridewouldbebeneficialtoreducethe
8、yieldofmethyltrichlorosilane.Attherangeof0to0.27MPa,methylchlorideandsiliconaverageconversioninc