甲醇和二甲醚在Fe-ZSM-5催化劑上轉(zhuǎn)化制汽油的異同.pdf

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1、l8天然氣化工(C化學(xué)與化工)2015年第40卷甲醇和二甲醚在Fe—ZSM一5催化劑上轉(zhuǎn)化制汽油的異同周小龍,劉廣波,韓文玉1,2,李建青,吳晉滬(1.中國(guó)科學(xué)院青島生物能源與過程研究所生物燃料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,山東青島266101;2.中國(guó)科學(xué)院大學(xué),北京100049)摘要:分別以二甲醚和甲醇為原料對(duì)原位合成Fe.ZSM.5催化劑進(jìn)行了制汽油評(píng)價(jià)。結(jié)果表明以這兩種原料制汽油有著不同的油收率、油品質(zhì)和催化劑壽命。以甲醇和二甲醚為原料時(shí)最高油收率分別為29.7%和35.4%,油品質(zhì)的不同表現(xiàn)為相同時(shí)問段的產(chǎn)品油芳烴分布不同,以甲醇為原料時(shí)催化劑壽命比以二甲醚為原料時(shí)高40%左右

2、。這可能是由于兩反應(yīng)有不同的反應(yīng)速率常數(shù),甲醇脫水對(duì)分子篩催化劑的水熱反應(yīng)和額外的水對(duì)催化劑積炭的抑制等因素造成的。關(guān)鍵詞:Fe—ZSM.5;二甲醚;甲醇;汽油;MTO中圖分類號(hào):0643;TQ426;TQ223.121;TQ517文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼:A文章編號(hào):1001.9219(2015)O1.18—06近年來(lái)由于環(huán)境問題的日益嚴(yán)峻以及原油儲(chǔ)池機(jī)理提供了強(qiáng)有力的證據(jù)。烴池機(jī)理避免了復(fù)雜量的逐漸減少.開發(fā)取代傳統(tǒng)化石能源的新技術(shù)變的中間產(chǎn)物.被廣泛應(yīng)用于反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和失活動(dòng)力得日益迫切.由此推動(dòng)了一系列獲取新能源技術(shù)的學(xué)研究中。發(fā)展.其中甲醇制汽油(MTG)或二甲醚制汽油fDT

3、G1通常認(rèn)為DTG反應(yīng)同MTG反應(yīng)的機(jī)理是沒技術(shù)具有較大的代表性。MTG/DTG首先由美國(guó)美有區(qū)別的.因?yàn)榧状济撍啥酌训姆磻?yīng)在MTG孚公司于20世紀(jì)70年代提出111,其運(yùn)用最為廣泛反應(yīng)條件下是可逆的。但實(shí)際反應(yīng)中兩分子甲醇若的催化劑為ZSM一5分子篩[2.31。ZSM.5分子篩獨(dú)特的先脫水生成一個(gè)二甲醚分子再產(chǎn)生汽油.相較于二孔道結(jié)構(gòu)使其具有優(yōu)異的分子擇形性、水熱穩(wěn)定性甲醚直接合成汽油.會(huì)因?yàn)榍罢咚漠a(chǎn)生等因素對(duì)和催化活性,在石油化工和精細(xì)化工中有廣泛的應(yīng)催化劑的催化性能產(chǎn)生較大影響。然而關(guān)于MTG用。和DTG異同的研究鮮有文章提及。Cai等【ol認(rèn)為二對(duì)MTG

4、反應(yīng)機(jī)理的研究已經(jīng)超過了3O年。最甲醚制汽油相較于甲醇制汽油具有較大優(yōu)勢(shì),因?yàn)槌醯难芯亢诵脑谟诔跏继继兼I的形成,有超過20甲醇制汽油會(huì)帶走大量的反應(yīng)熱且油收率較低。周種機(jī)理先后被用于解釋其形成,如碳正離子機(jī)理.振壘等【l】】等人研究發(fā)現(xiàn),反應(yīng)前的水熱處理會(huì)使自由基機(jī)理.卡賓機(jī)理等。但是這些機(jī)理沒有一種ZSM.5分子篩大部分非骨架鋁脫除.酸中心數(shù)量減被廣泛接受1I。Song等[51的研究發(fā)現(xiàn)問接反應(yīng)機(jī)理更少。比表面積增加.提高催化劑的催化活性及選擇符合MTG反應(yīng)機(jī)理,MTG的機(jī)理研究重心逐漸轉(zhuǎn)性,而甲醇制汽油多產(chǎn)生的水也會(huì)對(duì)MTG反應(yīng)具向了問接形成碳碳鍵的機(jī)理研究中。Da

5、hl和Kolboe有促進(jìn)作用,MTG與DTG可能具有不同的反應(yīng)機(jī)在Mole和Dessau等的研究基礎(chǔ)上,提出了烴池機(jī)理。理】.即甲醇在脫水以后形成二甲醚.甲醇/-甲醚雖然MTG與DTG異同的研究較少.但是甲醇再與反應(yīng)中產(chǎn)生的烴池進(jìn)行自催化反應(yīng)生成烯烴、制烯烴(MTO1與二甲醚制烯烴(DTO1的異同研究相飽和脂肪烴、芳烴等產(chǎn)物。Haw等I9I通過原位MAS對(duì)豐富。HirotatnI以SAPO.34為催化劑在相同碳摩NMR實(shí)驗(yàn).發(fā)現(xiàn)烴池物種是烯烴和多甲基苯,為烴爾流率條件下比較了MTO與DTO的異同。發(fā)現(xiàn)MTO反應(yīng)中二甲醚選擇性隨時(shí)間的變化情況與收稿日期:2014.05—1

6、2;基金項(xiàng)目:“十二五”農(nóng)村領(lǐng)域國(guó)家科DTO反應(yīng)中二甲醚的未反應(yīng)百分率隨時(shí)間的變化技計(jì)劃課題(20l1BAD22B06),中科院戰(zhàn)略先導(dǎo)專項(xiàng)(XDA07070302),【l1東省“泰山學(xué)者”崗位項(xiàng)目情況相同.甲醇脫水生成二甲醚并不是MT0反應(yīng)(ts200824085);作者簡(jiǎn)介:周小龍(1987.),男.碩士研究生,的控制步驟.且MTO產(chǎn)生的額外的水對(duì)催化劑失化學(xué)上程專業(yè),電郵zhouxl@qibebt.cn;聯(lián)系人:吳晉,活沒有影響。但是Lj等【’31后續(xù)研究認(rèn)為,不同原料電話0532—8066276l,電郵wujh@qibel:,t.a(chǎn)c.ell;拿建青,電話053

7、2—80662674,電郵lijq@tif'eao.cn。在SAPO一34上反應(yīng)機(jī)理是相同的.然而動(dòng)力學(xué)控制第1期周小龍等:甲醇和二甲醚在Fe—ZSM一5催化劑上轉(zhuǎn)化制汽油的異同19步驟不同。無(wú)論以二甲醚還是甲醇為原料,均是甲掃描電鏡(SEM)通過日本日立高新技術(shù)株式會(huì)神醇與烴池進(jìn)行進(jìn)一步反應(yīng).原料對(duì)催化劑穩(wěn)定性和的S.4800冷場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡完成,樣品采川產(chǎn)物分布影響較大,以二甲醚為原料時(shí)反應(yīng)活性較無(wú)水乙醇超聲分散,樣品表面噴金增加導(dǎo)電性。低,催化劑失活較慢,產(chǎn)物中的丙烯選擇性較高。1.4催化劑性能的評(píng)價(jià)本文借鑒了MTO與DTO異

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