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1、Ni2P催化劑在加氫脫硫的研究進(jìn)展姓名：...專業(yè)年級(jí)：...專業(yè)..班級(jí)指導(dǎo)教師：...摘要：現(xiàn)在油品重質(zhì)化越來(lái)越嚴(yán)重，為了滿足環(huán)境保護(hù)局和人們的要求，對(duì)油品加氫脫硫已是一項(xiàng)急迫的任務(wù)。過(guò)渡金屬磷化物具有優(yōu)異的加氫脫硫活性和穩(wěn)定性，尤其是Ni2P催化劑，將成為催化材料領(lǐng)域研究的熱點(diǎn)。本文綜述了Ni2P催化劑加氫脫硫活性。Ni2P催化劑有望成為繼硫化物、碳化物催化劑之后的又一代深度加氫脫硫催化劑。關(guān)鍵詞：加氫脫硫；Ni2P催化劑；載體引言：隨著油品重質(zhì)化和環(huán)境保護(hù)局對(duì)品油中硫等雜原子質(zhì)量分?jǐn)?shù)的嚴(yán)格限制，使已經(jīng)成熟的加氫技術(shù)在油品加工中倍受重視，同時(shí)對(duì)加氫精制提出
2、了更高的要求，因此開(kāi)發(fā)、研究加氫脫硫技術(shù)以及加氫脫硫催化劑已成為現(xiàn)在一項(xiàng)緊迫的任務(wù)[1]。過(guò)渡金屬磷化物是繼氮化物和碳化物之后又引起人們關(guān)注的一類新型催化材料，即具有與氮化物、碳化物相似的物理性質(zhì)，由比氮化物、碳化物具有更好的耐硫性能、加氫活性、抗積碳和抗中毒能力，尤其是Ni2P催化劑，是過(guò)渡金屬磷化物中加氫脫硫性能最好的催化劑[2]。1、Ni2P催化劑的研究進(jìn)展1983年Nozaki等[3]研究報(bào)道了第Ⅷ族磷化物對(duì)丁烯加氫的活性順序是Ni2P>Co2P>FeP。但是，在最近十幾年才出現(xiàn)有關(guān)于磷化物催化劑在加氫脫硫和加氫脫氮方面的報(bào)道。1996年，Robinso
3、n等[4]首次采用以磷酸鹽為促進(jìn)劑制備Ni-P催化劑，并且對(duì)哇琳進(jìn)行了加氫脫氮性能的反應(yīng)測(cè)試。結(jié)果表明，未經(jīng)和經(jīng)H2S/H2預(yù)處理的Ni-P化合物在643K、30×105Pa第7頁(yè)（共7頁(yè)）的反應(yīng)條件下表現(xiàn)了良好的HDN催化活性。特別地，當(dāng)把Ni-P化合物負(fù)載于活性炭、SiO2、A12O3以及復(fù)合氧化物等載體上時(shí)，其加氫脫硫及加氫脫氮活性明顯高于商業(yè)所用的催化劑。J.A.Cecilia[5]等用Ni(HPO3H)2作為前驅(qū)體合成Ni2P負(fù)載在Si2O3上，對(duì)DBT的轉(zhuǎn)化率達(dá)到95%。2、Ni2P負(fù)載量對(duì)催化劑同時(shí)HDS和HDN活性的影響宋立等人[6]采用溶膠-凝
4、膠法制備TiO2-Al2O3復(fù)合氧化物及共浸漬法制備催化劑對(duì)Ni2P/TiO2-Al2O3催化劑的制備及其加氫脫硫、脫氮性能進(jìn)行了評(píng)價(jià)。結(jié)果表明Ni2P負(fù)載量對(duì)Ni2P/TA(X-500-1/2)催化劑同時(shí)HDS和HDN活性的影響,轉(zhuǎn)化率越高,HDS和HDN活性越好.當(dāng)Ni2P負(fù)載量小于30%時(shí),Ni2P/TA催化劑噻吩HDS和吡啶HDN活性隨Ni2P負(fù)載量增加均逐漸增加;Ni2P負(fù)載量達(dá)到30%時(shí),Ni2P/TA催化劑具有最佳的噻吩HDS和吡啶HDN活性;繼續(xù)增加Ni2P負(fù)載量,催化劑的噻吩HDS和吡啶HDN活性均隨Ni2P負(fù)載量增加而下降.這可能是負(fù)載量低時(shí)
5、,活性組分雖然能夠在載體表面得到較好的分散,但其數(shù)量較少;而負(fù)載量過(guò)高時(shí),活性組分在載體上分散性較差,導(dǎo)致活性相中心Ni2P晶粒長(zhǎng)大,因而活性下降.在Ni/P摩爾比由1∶3增加到1∶2時(shí),隨著Ni/P摩爾比的增加,噻吩HDS和吡啶HDN活性均迅速升高,在Ni/P摩爾比為1∶2時(shí),噻吩HDS和吡啶HDN轉(zhuǎn)化率均達(dá)到最高值;繼續(xù)增加Ni/P摩爾比,噻吩HDS和吡啶HDN活性均迅速降低,尤其在Ni/P摩爾比大于2∶1時(shí),吡啶加氫轉(zhuǎn)化率只有2%左右.第7頁(yè)（共7頁(yè)）3、引入活性組分對(duì)催化劑的影響黃曉凡等人[7]用介孔分子篩SBA-15參照文獻(xiàn)方法[8]以及程序升溫還原法
6、制備質(zhì)量分?jǐn)?shù)為5%～40%Ni2P/SBA-15第7頁(yè)（共7頁(yè)）催化劑，以噻吩和二苯并噻吩為模型化合物對(duì)催化劑進(jìn)行加氫脫硫性能評(píng)價(jià)。結(jié)果表明，在320℃的條件下，Ni2P含量為25%的催化劑對(duì)噻吩和二苯并噻吩轉(zhuǎn)化率分別達(dá)到98%和88%；當(dāng)溫度高于360℃時(shí)，制備的所有催化劑對(duì)噻吩的轉(zhuǎn)化率均達(dá)到98%以上。介孔分子篩Al-MCM-41因具有酸強(qiáng)度高、比表面積大、對(duì)環(huán)境友好等優(yōu)點(diǎn)，是理想的催化劑載體。圖1SBA-15(A)和不同Ni2P含量的Ni2P/SBA-15(B-D)的TEM圖Fig.3TEMimagesofsamplesSBA-15(A)andNi2P/S
7、BA-15withdifferentNi2Ploadings(B-D)w(Ni2P):(B)10%,(C)20%,(D)30%1776圖1為不同Ni2P含量的Ni2P/SBA-15樣品的TEM圖.由圖中可以清晰地看到催化劑樣品長(zhǎng)程有序的介孔排列和較厚的孔壁.說(shuō)明在引入活性組分Ni2P后,催化劑樣品仍然保持了良好的介孔結(jié)構(gòu),分子篩的孔道結(jié)構(gòu)并沒(méi)有被破壞.圖1中還可以看出,SBA-15介孔分子篩與Ni2P含量較低的Ni2P/SBA-15催化劑在960cm-1左右都有一個(gè)較弱的吸收峰,Wang等[9]認(rèn)為在960cm-1附近的吸收峰是由于分子篩表面非縮聚Si—OH的振
8、動(dòng)引起的.可以看到,隨著
