功能化2D3D介孔硅基材料的制備及對錸吸附行為的研究

功能化2D3D介孔硅基材料的制備及對錸吸附行為的研究

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1、分類號:單位代碼:10140密級:公開學號:4031531819碩士學位論文功能化2D/3D介孔硅基材料的制備及對錸吸附中文題目:行為的研究PreparationofFunctionalized2D/3DMesoporousSilica英文題目:MaterialsfortheAdsorptionofRhenium(VII)論文作者:張丹陽指導教師:單煒軍副教授專業(yè):應(yīng)用化學完成時間:二○一八年五月申請遼寧大學碩士學位論文功能化2D/3D介孔硅基材料的制備及對錸吸附行為的研究PreparationofFunctionalized2D/3DMe

2、soporousSilicaMaterialsfortheAdsorptionofRhenium(VII)作者:張丹陽指導教師:單煒軍副教授專業(yè):應(yīng)用化學答辯日期:2018年5月31日二○一八年五月·中國遼寧摘要摘要本文通過一步法成功制備了三種功能化的介孔二氧化硅材料吸附劑,通過一系列表征及實驗考察了材料的結(jié)構(gòu),探究了吸附劑對單一體系及多元體系中錸的吸附行為,具體如下:以硅酸鈉為硅源,在其水解的過程中加入殼聚糖,利用殼聚糖上的-OH與Si-OH的相互作用,加入戊二醛,通過交聯(lián)殼聚糖上的-NH2,實現(xiàn)了殼聚糖的固定化,再進行水熱反應(yīng),通過一步

3、法成功制備了殼聚糖/二氧化硅2D介孔材料SS5/5.5-15-CTS2@95。吸附實驗和動力學實驗結(jié)果表明在pH3條件下,SS5/5.5-15-CTS2@95對錸具有好的吸附能力,其吸附量可達206.31mg·g-1,該吸附符合Langmuir單分子層吸附和擬二級動力學模型;通過FT-IR及XPS分析確定吸附機理為-N=C與ReO-4之間的螯合作用;模擬料液實驗結(jié)果表明,在pH2-3范圍內(nèi),吸附劑能有效回收廢液(含Cu(II)、Zn(II)、Mn(II))中的Re(VII);并經(jīng)過洗脫-循環(huán)實驗證明了吸附劑具有穩(wěn)定的循環(huán)再生能力。以正硅酸四

4、乙酯為硅源,在其水解的過程中加入殼聚糖,加入戊二醛交聯(lián)劑,通過戊二醛交聯(lián)殼聚糖上的-NH2,再進行水熱反應(yīng),通過一步法成功制備了殼聚糖/二氧化硅3D介孔材料TS8.6-15-CTS2@95。吸附實驗結(jié)果表明,在pH3條件下,TS8.6-15-CTS2@95對錸的飽和吸附量達232.75mg?g-1,吸附符合Langmuir吸附等溫模型。選擇性及模擬料液實驗結(jié)果表明,在pH1~2范圍內(nèi),吸附劑可以實現(xiàn)鐵系溶液中Re(VII)的有效分離(SelRe/M>1.5),在pH2~3范圍內(nèi),在含高濃度Cu(II)的廢液中對錸具有很好的回收能力。以硅酸鈉

5、為硅源,在其水解的過程中加入乙醇胺,通過Si-OH與乙醇胺上-OH的共價鍵作用,同時乙醇胺參與了無機硅的自組裝過程,加入戊二醛,在微波條件下進行水熱反應(yīng),成功制備了乙醇胺/二氧化硅介孔材料SS-C4M3-15-EA3@95。通過結(jié)構(gòu)分析發(fā)現(xiàn),這種無機硅為硅源,微波水熱條件下制備的SS-C4M3-15-EA3@95,極大的縮短了材料的合成時間,并且孔徑(10nm)要略大于相同條件下制備的介孔二氧化硅SS-C4C20-KIT-6(9nm)。吸附-1,實驗結(jié)果表明SS-C4M3-15-EA3@95的最大吸附量為111.41mg?g。對其進行了選擇

6、性、循環(huán)性能實驗,結(jié)果表明吸附劑在pH1~3范圍內(nèi)可以從鐵系溶液中實現(xiàn)錸的有效分離(SelRe/M>1.5),并且吸附劑具有較好的循環(huán)性能。I摘要關(guān)鍵詞:介孔二氧化硅,殼聚糖,乙醇胺,戊二醛,錸IIAbstractABSTRACTInthispaper,threefunctionalizedmesoporoussilicamaterialswerepreparedbyone-stepmethod,andtheirstructureswerecharacterized.Theadsorptionbehaviorofadsorbentswith

7、ReO-4inaqueoussolutionwasinvestigatedthroughaseriesofexperiments.Thedetailsareasfollows:Sodiumsilicateasthesiliconsource,chitosanwasaddedintheprocessofhydrolysisofsodiumsilicate.Withtheinteractionbetween-OHonchitosanandSi-OH,thechitosancanbeimmobilizedbyaddingtheglutaralde

8、hyde,andafterhydrothermalreaction,thechitosan/silica2DmesoporousmaterialSS5/5.5-15-CTS2@9

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