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《分子篩催化合成哌嗪和三乙烯二胺的研究》由會員上傳分享，免費在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫。
1、北京化工大學(xué)學(xué)位論文原創(chuàng)性聲明本人鄭重聲明：所呈交的學(xué)位論文，是本人在導(dǎo)師的指導(dǎo)下，獨立進行研究工作所取得的成果。除文中已經(jīng)注明引用的內(nèi)容外，本論文不含任何其他個人或集體已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的作品成果。對本文的研究做出重要貢獻的個人和集體，均已在文中以明確方式標明。本人完全意識到本聲明的法律結(jié)果由本人承擔。作者簽名：主絲乞日期：關(guān)于論文使用授權(quán)的說明學(xué)位論文作者完全了解北京化工大學(xué)有關(guān)保留和使用學(xué)位論文的規(guī)定，即：研究生在校攻讀學(xué)位期間論文工作的知識產(chǎn)權(quán)單位屬北京化工大學(xué)。學(xué)校有權(quán)保留并向國家有關(guān)部門或機構(gòu)送交論文的復(fù)印件和磁盤，允許
2、學(xué)位論文被查閱和借閱；學(xué)校可以公布學(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容，可以允許采用影印、縮印或其它復(fù)制手段保存、匯編學(xué)位論文。保密論文注釋：本學(xué)位論文屬于保密范圍，在上年解密后適用本授權(quán)書。非保密論文注釋：本學(xué)位論文不屬于保密范圍，適用本授權(quán)書。作者簽名：主塞!墨日期：衛(wèi)厘二￡墨2導(dǎo)師簽名：囊緣援幺日期：絲廛二正主2北京化丁人學(xué)碩：l：學(xué)位論文學(xué)位論文數(shù)據(jù)集中圖分類號TQ426．94學(xué)科分類號530．2420論文編號1001020130255密級公開學(xué)位授予單位代碼10010學(xué)位授予單位名稱北京化：[人學(xué)作者姓名張亮學(xué)號2010000255
3、獲學(xué)位專業(yè)名稱化學(xué)，I：科與技術(shù)獲學(xué)位專業(yè)代碼081700課題米源學(xué)校白選項目研究方向：工業(yè)催化論文題目分子篩催化合成哌嗪利三乙烯二胺的研究關(guān)鍵詞三乙烯二胺，哌嗪，乙醇胺，改性，ZSM．5論文答辯日期2013．5—29幸論文類型基礎(chǔ)研究學(xué)位論文評閱及答辯委員會情況姓名職稱’I：作單位學(xué)科專長指導(dǎo)教師黃崇品副研究員北京化f：人學(xué)一業(yè)催化評閱人1朱吉欽教授北京化，I：人學(xué)，I：業(yè)催化評閱人2李英霞副教授北京化一人學(xué)。I：業(yè)催化評閱人3評閱人4評閱人5答麟委員會j捕陳標華教授北京化．1：人學(xué)：1：業(yè)催化答辯委員1李建偉教授北京化：【：人
4、學(xué)：L業(yè)催化答辯委員2雷志剛教授北京化：T：大學(xué)化學(xué)：[程答辯委員3朱吉欽教授北京化：T：大學(xué)化學(xué)T：程答辯委員4張潤鐸教授北京化jI：人學(xué)．1：業(yè)催化答辯委員5李英霞副教授北京化．I：大學(xué)：I：業(yè)催化㈣湖姍2Ⅲ9舢3Ⅲ2j¨¨¨m¨¨，哪Y摘要分子篩催化合成哌嗪和三乙烯二胺的研究哌嗪和三乙烯二胺作為重要的醫(yī)藥中間體和精細化工合成原料，在化工領(lǐng)域有著重要的作用。近年來我國對兩者的需求量逐年增加，但是我國相對落后的生產(chǎn)技術(shù)難以滿足當前的需求量。因此開發(fā)高效率的催化劑是合成哌嗪和三乙烯二胺的關(guān)鍵技術(shù)所在。本文針對合成哌嗪和三乙烯二胺的
5、催化劑進行了研究。本文先對不同結(jié)構(gòu)的沸石分子篩(硅鋁比為20、25、30、38的ZSM一5、p、USY、NaY、MCM22)和1，一A1203、MgO以及活性A1203等，進行催化性能評價，選出催化性能較好的材料為：ZSM一5(硅鋁比38)。進而對ZSM．5(硅鋁比38)進行過量浸漬法負載不同金屬(Cu、Ag、Fe、Sr、Zn、Co、Zr、Ce、Ni)改性。通過負載不同量的金屬，制備了一系列的合成哌嗪和三乙烯二胺的改性催化劑，并對改性催化劑進行評價，篩選出較優(yōu)的改性催化劑為負載2％(wt)Sr的ZSM一5和負載2％(帆)Zr的ZS
6、M一5。以負載2％(叭)Sr的ZSM一5為改性催化劑，進行工藝條件的評價，通過對不同反應(yīng)溫度，反應(yīng)壓力和質(zhì)量空速的研究，得出最佳的工藝條件為：反應(yīng)溫度380。C，質(zhì)量空速為O．5h～，反應(yīng)壓力為常壓。在最佳工藝條件下對優(yōu)選出的改性催化劑進行了壽命實驗，通過北京化工大學(xué)碩士學(xué)位論文催化劑的壽命評價發(fā)現(xiàn)改性后的催化劑可以在72h內(nèi)維持高活性，乙醇胺的轉(zhuǎn)化率達到90％以上，哌嗪和三乙烯二胺的總收率達到75％以上。相比較未改性催化劑，原料轉(zhuǎn)化率j產(chǎn)品總收率都提高了30％以上。改性后的催化劑的壽命明顯好于改性前。對失活的催化劑進行了再生研究
7、，發(fā)現(xiàn)失活催化劑經(jīng)再生后仍然有很好的催化活性，可以重復(fù)利用。最后對催化劑進行比表面積、XRD、NH3．TPD、SEM、HRTEM等表征，表征結(jié)果表明：(1)不同焙燒溫度的未改性ZSM．5和金屬鍶改性的ZSM一5其比表面積沒有太大的變化，隨著金屬負載量的增加，比表面積呈現(xiàn)減小的趨勢。(2)不同硅鋁比的未改。tO-ZSM．5，弱酸位最強的為硅鋁比38的ZSM．5，其次為硅鋁比20的ZSM．5，最差的為硅鋁比30的ZSM．5。通過金屬Sr、Co改性的ZSM一5，其弱酸位的強度都有所增強；尤其是金屬Sr改性的催化劑，弱酸位相對于未改性的基
8、礎(chǔ)催化劑有明顯的增強。說明影響催化劑催化性能的主要因素是催化劑弱酸位的強度和數(shù)量；弱酸位的強度越大，其催化性能越好。(3)金屬Sr、Co改性后的催化劑，催化劑晶體結(jié)構(gòu)沒有發(fā)生改變，改性后的相對結(jié)晶度發(fā)生了一定的改變。關(guān)鍵詞：三乙烯二胺，哌嗪，乙醇胺
