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1、上海師范大學(xué)碩士學(xué)位論文CPO在聚賴氨酸修飾電極上的電化學(xué)行為及其電催化研究姓名：趙雯申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別：碩士專業(yè)：物理化學(xué)指導(dǎo)教師：吳霞琴20100401CP0在聚賴氨酸修飾電極上的電化學(xué)行為及其電催化研究摘要賴氨酸是堿性必須氨基酸，是構(gòu)成生物體的基本物質(zhì)之一，其兼有氨基和羧基雙功能團(tuán)的獨(dú)特性質(zhì)。聚L．賴氨酸(PLL)分子中存在大量游離氨基，對(duì)蛋白質(zhì)具有廣泛的親和力，具有良好的耐熱性、化學(xué)穩(wěn)定性和機(jī)械性能，可有效增強(qiáng)生物細(xì)胞或分子與電極表面問的吸附力從而促進(jìn)酶或蛋白質(zhì)的直接電子傳遞，是一種固定化酶的優(yōu)良載體。本研究工作選擇電聚
2、合PLL為固定酶的載體。本文先以與CPO性質(zhì)及分子量較為接近的血紅蛋白(Hemoglobin，Hb)作為研究模型，探索其在PLL／GC電極上的固定化方法，繼而應(yīng)用于CPO，提高實(shí)驗(yàn)效率。最終確定應(yīng)用電化學(xué)方法在玻碳電極上修飾聚L．賴氨酸膜，以1-乙基．(3．二甲基氨基丙基)碳二亞胺鹽酸鹽(EDC)做交聯(lián)劑，固定CPO。修飾電極的循環(huán)伏安曲線呈現(xiàn)一對(duì)可逆的氧化還原峰，表明聚L．賴氨酸能夠很好地促進(jìn)氯過氧化物酶在電極表面的直接電子傳遞，這是一個(gè)受吸附控制的準(zhǔn)可逆電子傳遞過程，還伴隨有質(zhì)子的轉(zhuǎn)移。該電極有很好的穩(wěn)定性，并能顯著地
3、電催化氧的電化學(xué)還原反應(yīng)。在CPO．PLL／GC修飾電極的基礎(chǔ)上制得CPO．PLL．CPO．PLL／GC修飾電極，能觀察到該電極上CPO的直接電子傳遞反應(yīng)，是表面控制過程，對(duì)氧氣的電化學(xué)還原具有顯著的催化效應(yīng)。不同pH值緩沖溶液中循環(huán)伏安測(cè)試表明，式量電位隨溶液pH值增大而負(fù)移呈現(xiàn)一斜率為39mV／pH的直線關(guān)系，表明直接電子傳遞的同時(shí)伴隨質(zhì)子的轉(zhuǎn)移，詳細(xì)機(jī)理尚待深入研究。本研究工作嘗試將CPO．PLL／GC修飾電極應(yīng)用于催化MCD的氯化。紫外光譜跟蹤測(cè)試結(jié)果顯示，固定在PLL／GC電極表面的CPO能夠很好的催化MCD轉(zhuǎn)化
4、為DCD，初步探討了CPO的電催化機(jī)理。關(guān)鍵詞：氯過氧化物酶，聚L一賴氨酸，電聚合，電催化，直接電化學(xué)，修飾電極DirectelectrochemistryanditsapplicationforcatalysisreactionsofChloroperoxidaseatGCmodifiedwithSWNTsAbstractThelysineisthebasicelementtocomposetheorganismwhichhasthefunctionoftheaminogroupaswellasthecarboxylgr
5、oup．Therearemanyfreeaminoexistinginthepoly-L—lysinewhichhasgreataffinitytotheprotein,aswellashighthermostability,chemicalstabilityandmechanics．Thereforethepoly-L-lysineisanidealsupporttoimmobilizetheenzymebecausetheadsorptionbetweenthecellormolecularandthesurfaceo
6、ftheelectrodecallacceleratethetransferoftheelectronInthiswork，thePLLischosenasthesupporttoimmobilizetheenzyme．WefirstusedtheHemoglobin(Hb)whichhasthesimilarmolecularweightandpropertytotheCPOasthemodel，inordertoexplorethewayofimmobilizationwhichwasthenappliedtotheC
7、PO．Poly-L—lysine(PLL)Waselectropolymerizedontothesurfaceofglassycarbon(GC)electrode．1-[(3一dimethylamino)propyl]一3-ethyl-carbodiimidehydrochloride(EDC)wasusedacross—linkingagenttoimmobilizedchloroperoxidase(CPO)ontothePLL／GCelectrode．Apairofwell．definedredoxpeaksWa
8、sobservedatCPO—PLL／GCelectrodeclearlysuggestedthatPLLcanpromotethedirectelectrontransferbetweentheCPOandtheGCelectrode．Thecyclicvoltammetricresultsalsos
